二维MoSe2化学气相沉积法的可控制备及其生长机理的研究

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自石墨烯发现以来,二维(2D)材料引起了人们极大的关注。MoSe2等具有原子级厚度二维层状结构的过渡金属二硫化物(TMD)由于其优异的电子和光学性质引起了人们广泛的研究。单层MoSe2具有直接带隙,能产生极高强度的光致发光(PL),当MoSe2晶体的厚度从单层增加到多层时,其能带结构可以从直接带隙转变到间接带隙,这种可调带隙的性质为光电器件、谷电子学以及自旋电子学等方面提供了很好的发展前景。尽管已经有多种方法来合成二维MoSe2,但是制备大面积高质量且形态可控的MoSe2仍然具有挑战性。目前,大多数关于CVD法生长MoSe2的研究仅局限于生长尺寸的大小或生长衬底的不同,有关生长机理仍然需要系统的探索。本论文使用CVD法制备了二维MoSe2薄膜、阵列以及枝晶,系统地研究了MoSe2的表面形貌、晶体结构以及性质,并对其生长机理进行了探究。本文的研究内容主要包含以下三个方面:(1)大面积不同层数MoSe2薄膜的可控制备及其生长机理的研究。使用常压CVD法在仅有Ar气辅助下制备出大面积、较高质量的不同层数MoSe2薄膜并且单层尺寸为3 mm。分别研究了钼源(Mo O3薄膜和Mo O3粉末)以及Se粉的温度对MoSe2薄膜质量和结晶性的影响,获得了高结晶质量MoSe2薄膜的最优生长条件。使用多种表征手段来证明该方法生长的MoSe2薄膜具有大尺寸、表面均匀连续以及结晶度较高的性质。此外,首次使用机翼模型流体力学边界层理论和扩散理论研究了不同层数MoSe2薄膜的生长机理。我们的研究结果为CVD法生长大尺寸、均匀、连续且高质量的二维材料薄膜提供了参考价值,同时这种新的理论模型也扩展了我们对其他二维材料生长机理的理解。(2)MoSe2阵列的可控制备及其生长机理的研究。使用常压CVD法成功制备出较高质量三角形MoSe2单晶、六边形MoSe2单晶以及MoSe2阵列,并使用多种表征手段来证明其均具有较好的均匀性和结晶性。研究了不同激发波长以及不同阵列角度对拉曼光谱和PL光谱的影响,并阐明了MoSe2阵列的生长机理。我们的实验结果为无模板制备二维材料阵列提供了参考价值。(3)单层MoSe2枝晶的可控制备及其生长机理的研究。使用常压CVD法成功制备出单层MoSe2枝晶,分别研究了Se粉温度以及反应温度对MoSe2枝晶的影响,获得了高结晶质量单层MoSe2枝晶的最优生长条件。使用多种表征手段来证明该方法下生长的MoSe2枝晶具有较好的均匀性和结晶性,并阐明了MoSe2枝晶的生长机理。我们的实验结果为制备二维材料枝晶提供了参考价值。
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