【摘 要】
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Suzuki-Miyaura偶联反应是钯催化有机硼化物和卤化物的反应。这一反应具有反应条件温和,转化率高,底物普适性广、有机硼试剂稳定低毒且来源广等优点,在精细化工品、医药合成、农药和有机材料等不同领域从毫摩尔级到工业上公斤级合成规模上都有广泛的应用。从均相催化剂到非均相催化剂发展,也经历了催化剂需要膦配体到不需要膦配体的发展过程,催化剂的活性有了一定的提高,但Suzuki偶联反应催化剂在目前仍然
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Suzuki-Miyaura偶联反应是钯催化有机硼化物和卤化物的反应。这一反应具有反应条件温和,转化率高,底物普适性广、有机硼试剂稳定低毒且来源广等优点,在精细化工品、医药合成、农药和有机材料等不同领域从毫摩尔级到工业上公斤级合成规模上都有广泛的应用。从均相催化剂到非均相催化剂发展,也经历了催化剂需要膦配体到不需要膦配体的发展过程,催化剂的活性有了一定的提高,但Suzuki偶联反应催化剂在目前仍然存在许多待解决的问题,如催化剂的稳定性和持久性、聚集抑制、增加活性催化位点,还有回收特性,并且在医药方面应用需要钯催化剂从产品中分离出来,催化剂的残留会对产品毒化限制了偶联反应的工业化等问题都亟需解决。本论文采用界面大、催化位点多的材料作为负载钯的非均相催化剂,所以选用了MOFs衍生金属氧化物作为载体负载钯催化剂去探究催化Suzuki偶联反应的可行性。（1）通过硝酸钴和2-甲基咪唑合成ZIF-67立方型多面体结构,经煅烧处理后的金属氧化物Co Ox@C作为载体,使用等体积浸渍的方法负载低含量的Pd催化剂,合成非均相催化剂Pd/Co Ox。利用SEM,XRD,EDX-Mapping,XPS,HR-TEM,ICP-OES等一系列技术手段对催化剂进行结构与形貌分析。（2）通过硝酸锌、硝酸钴和2-甲基咪唑合成Zn Co-ZIF67双金属的立方型多面体的晶体结构,以煅烧后的金属氧化物Zn O-Co Ox做为载体,用沉淀-沉积法将钯负载到载体上,并经过煅烧形成催化剂Pd/Zn O-Co Ox。利用SEM,XRD,EDX-Mapping,XPS,HR-TEM,ICP-OES等一系列技术手段对催化剂进行结构与形貌分析。并将以上所制备的催化剂应用于芳基卤化物和芳基硼酸的Suzuki偶联反应中,同时探究了最优反应条件,通过改变催化剂的煅烧温度,筛选反应时间、温度和溶剂得到最优反应条件。在最优反应条件下,以卤代苯和苯硼酸衍生物为底物探究底物的适用性。
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