含过渡金属的烯烃齐聚催化剂研究

来源 :西安石油大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:striving123
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本文主要合成不同结构的配体与配合物:2,6-二[1-(2,6-二甲基苯基亚胺)乙基]吡啶(配体3)、[(2,6-二乙基苯基)亚氨基]-萘酮(配体4)、Hdpa(1)、Hdpza(2)。分别用配体1、2与过渡金属盐反应得到六种配合物,并对配合物结构进行了表征与研究。分别利用六种配合物进行了乙烯齐聚和二氧化碳聚合反应测试。第一部分基于配体2,2’-二吡啶胺(Hdpa)和二(2-吡唑基)胺(Hdpza),中性分子复合物[Co(Hdpa)2(NCS)2](1)和[Co(Hdpza)2(NCS)2](2)被合成。进行配合物 1 的DFT计算以分析电子密度分布。对配合物1磁性进行了计算,磁性结果表明,在整个温度范围内xMT的逐渐降低表明1中的高自旋Co(Ⅱ)离子具有很强的零场分裂能力。分析了配合物1、2/MAO催化剂体系对乙烯齐聚催化反应的影响.配合物1、2用于CO2和环氧丙烷的环加成反应,催化活性为L1>L2。在温和条件下,配合物1表现出优异的催化性能,可将C02转化为环状碳酸酯。第二部分以吡啶、苊醌为原料与两种苯胺进行Schiff反应合成了 2种不同的配体,并使用紫外分析、元素分析、红外分析、热重等表征手段对其进行分析,验证配体合成结果是成功的。分别与Fe(acac)3/MAO组成了催化体系对乙烯齐聚反应进行催化测试,结果表明乙烯齐聚反应压力1 MPa,温度为60℃C,反应时间为60 min,分别加入1Oμmol配体3、4/Fe(acac)3的催化剂,助催比Al/Fe为400,齐聚催化的整体活性分别为5.05、5.70(单位:105g/mol·h)。将反应压力增加至6 MPa,而反应时间、温度、助催比等均不改变,两者者的乙烯齐聚催化活性均得到了提高,但与此同时,其副产物聚乙烯蜡的含量也相对上升。第三部分将配体3分别与过渡金属Fe(Ⅱ)、Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)合成了四种不同的配合物,同时对合成的四种配合物进行元素分析、红外、紫外、TG-DTG表征测试,证明四种金属配合物合成成功。利用合成的四种不通金属配合物,分别进行了乙烯齐聚与C02生成PC的催化反应测试。探讨了反应温度、反应压力、助催比Al/M与反应时间对催化反应的影响,结果表明,对于乙烯齐聚反应配合物3a与3b的活性要高于配合物3c与3d,在反应温度为40℃、反应压力为1 MPa、助催比Al/M等于800时为最佳的反应条件,配合物(3a、3b、3c与3d)的催化活性最高可达6.96、5.21、3.75、2.60 ×105(g/mol·h)。对于PC催化反应在反应温度为80℃、反应压力为1.5 MPa、反应时间为2 h,配合物3b与3c的活性要高于配合物3a与3d,PC的产率最高可达68.47%与72.65%。
其他文献
自改革开放以来,中国制造业进入了一个迅猛发展时期,短短几十年无论从规模上还是总量上都取得了重大成效,但是在快速发展的背后仍然存在着诸多问题。比如从产业发展角度来看,中国制造业大部分行业仍然处于全球产业价值链的低端,还处于依靠大量原材料投入的生产经营的极端,科研能力和创新能力较低,整体缺乏竞争力;从产业组织角度来看,由于我国市场经济起步较晚,中国制造业存在着大量不正当竞争现象,经济垄断、行业行政垄断
2016年《关于深入推进城镇低效用地再开发的指导意见(试行)》的通知中明确指出低效用地范围:经第二次全国土地调查已确定为建设用地中的布局散乱、利用粗放、用途不合理、建
随着城市化进程加快,城区范围不断扩大,城市的居住区、工作区以及功能区分布跨度增大,由此引发的潮汐交通出行特征愈发明显,这使得大量城市路口在不同时段的流向需求变化显著
本研究以苏太猪、巴克夏猪、柯乐猪为试验素材,针对纯种柯乐猪繁殖性能差和瘦肉率低的缺点,采用不同品种纯系亲本进行杂交,力求使F1代猪表现出双亲的优良性状,利用杂种优势,
目前国内外有关供热系统运行调节方面的研究主要针对的是具体的调节方法,而关于调节时间间隔的问题研究的很少。建筑热负荷随着时间在不断的发生变化,因此供热系统的运行需要
自20世纪以来小行星探测任务方兴未艾,世界各主要国家及组织均实施或规划了小行星探测任务中国国家航天局也提出了中国未来几十年的小行星探测计划。小行星探测任务已成为国
本论文以新世纪中国范围内尹湛纳希研究论文为研究对象,探讨了新世纪发表的主要论文,并整理研究新世纪中国尹湛纳希研究概况。本论文由导论、正文的三个章节部分和结论组成。导论部分由选题说明、研究概况、选题目的及意义、研究方法等四个部分组成。论文第一章里探索了尹湛纳希的作品研究,分别陈述了尹湛纳希的小说、诗画和尹湛纳希作品中的语言学研究。论文第二章里探索了尹湛纳希的哲学社会思想研究。这章里尹湛纳希的哲学思想
目的:通过对RA患者疼痛状况的调查,探讨疼痛与患者的基本人口学信息、部分细胞因子水平、Th17细胞绝对计数、Treg细胞绝对计数、Th17/Treg比值、焦虑、抑郁及睡眠障碍等因素之间的关系,研究RA患者疼痛的影响因素,分析RA患者疼痛与非炎性因素的关系,为RA的治疗提供新思路。方法:本研究共纳入120例RA患者,于清晨空腹状态下抽取其静脉血样,应用流式细胞术(Flow Cytometric An
随着国家经济的飞速发展,大中型城市的人口越来越多,城市的交通问题日益严峻。为了满足人们工作生活的需要,近几年许多城市都在建造地铁、轻轨以及城际高铁。如今轨道交通时
近年来随着航天技术的不断发展和航天任务的日益增多,在轨航天器的安全运行问题以及交会任务的精度保证越来越受到航天领域相关人员的重视,因此对航天器的轨道进行不确定性传