【摘 要】
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有机染料在全球范围内的大量生产与应用,其排放进入水环境会造成严重的污染事故。因此,有机染料废水的有效处理受到了广泛关注。吸附法具有操作简单、成本低的优势,且污染物无需彻底矿化即可实现废水净化,在有机染料废水的处理领域拥有广阔前景。吸附剂是吸附技术的核心,生物质炭因其低成本、易制备、吸附效果良好的特点而备受关注。然而,原生生物质炭存在选择性吸附性能有限,且回收困难等不足之处。为此,通过负载铁氧化物形
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有机染料在全球范围内的大量生产与应用,其排放进入水环境会造成严重的污染事故。因此,有机染料废水的有效处理受到了广泛关注。吸附法具有操作简单、成本低的优势,且污染物无需彻底矿化即可实现废水净化,在有机染料废水的处理领域拥有广阔前景。吸附剂是吸附技术的核心,生物质炭因其低成本、易制备、吸附效果良好的特点而备受关注。然而,原生生物质炭存在选择性吸附性能有限,且回收困难等不足之处。为此,通过负载铁氧化物形式制备了改性生物质炭,在表征其结构特性的基础上,评价了其对典型有机染料的吸附特性,证明了负载铁氧化物能强化有机染料去除,实现其选择性吸附的效能,并揭示了微观作用机制,为废弃生物质在污水处理领域的资源化利用提供了相关理论依据。研究内容具体包括以下三个方面:1.选用高粱秸秆生物质为原料,采用浸渍法进行改性,在浓度为3 mol/L的Fe Cl3浸渍2 h后进行碳化,控制碳化温度为600°C,升温速度为10°C/min,碳化时间保持1 h,持续通入氮气至完全冷却,即可获得最佳材料。通过对材料的微观结构、元素和官能团表征可知,碳化后生物质热解形成介孔结构,改性后Fe3O4颗粒成功负载在生物质炭表面,在表面形成丰富的官能团,提供额外的吸附位点。2.在结构表征的基础上,进一步以亚甲基蓝（MB）、酸性橙7（AO7）和茜素红（AR）为目标染料,探究了环境条件对材料吸附效果的影响。结果表明温度、共存离子、p H都会产生影响。其中升高温度或投加金属盐都有利于吸附的进行;特别在染料-重金属二元体系中,污染物间存在协同吸附作用;而酸性条件有利于AR的吸附,溶液p H对MB和AO7的影响不大。对等温吸附、动力学和热力学拟合分析可知,目标染料在原生物质炭等温吸附曲线更符合Freundlich方程,而改性后Langmuir等温线与实验数据吻合最好,改性生物质炭对染料的吸附量大幅提高且选择性未被破坏,即MB（0.489 mol/g）>AR（0.293 mol/g）>AO7（0.169 mol/g）;染料吸附4 h后基本达到平衡,准二级动力学模型能很好的描述染料的吸附过程,且吸附过程由颗粒扩散和化学作用等共同控制;染料吸附为吸热的自发反应,且由熵驱动。3.最终,通过结合材料表征以及染料吸附行为分析,揭示了负载铁氧化物介孔生物质炭对有机染料的强化与选择性吸附机制。分析表明,改性后吸附效果显著提高的主要原因是铁氧化物颗粒的负载提供了更多吸附位点,它们加强了吸附剂表面与染料分子间的氢键和n-π交互作用;较小的分子尺寸,较轻的分子量,特别是最低静电势能使得MB分子获得最强的选择吸附性;染料分子被吸附后产生的羧基官能团与重金属离子发生络合,使得染料和重金属间协同吸附。
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