飞秒强激光场中溴乙烯的电离及离子动力学

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强激光场与原子分子的相互作用一直是原子与分子物理领域的热点问题之一。强场电离被认为是原子分子强场物理现象产生的基础,由强场电离可诱导产生很多新的物理现象。相较于原子,分子的强场电离过程更加复杂,其原因归结于分子额外的核振动和转动自由度、分子几何结构和轨道结构多样性、准直和取向等。对强场电离解离的讨论与研究,能够有效揭示原子分子与强激光场作用中的机制,并对出现的现象做出完美的解释。本论文主要利用飞行时间质谱测量了溴乙烯(C2H3Br)在400/800 nm强激光场作用下的强场电离和碎片化过程,并利用强场电离-光碎片谱研究了C2H3Br+阳离子的超快演化过程。本文研究对于理解C2H3Br分子的强场电离/解离机制以及C2H3Br+阳离子电子态动力学过程,进而认识多原子分子在强激光场中的电离解离机制和电子态动力学过程具有重要的意义。论文主要获得以下结果:1)我们研究了C2H3Br分子在400 nm和800 nm激光场中的强场电离及碎片化过程,测量了母体离子C2H3Br+和不同价态的碎片离子产率随激光强度和椭偏率的变化关系及不同价态碎片的角分布。结果表明,400 nm激光场中,我们所研究的光强范围内主要发生(2+2)共振增强多光子电离过程,且在高光强的情况下,由于分子HOMO轨道的几何准直效应,碎片离子角分布会出现明显的各向异性。800 nm激光场中,随着价态的增加,碎片离子对椭偏度的依赖越来越明显,说明重散射过程在C2H3Br分子电离解离过程中占据重要地位。2)使用飞秒时间分辨的强场电离-光碎片测量方法,研究了C2H3Br分子阳离子电子态动力学。确定了C2H3Br+在一个400 nm光子能量处的共振态,即C~2A′态。在高电离光强下,随两束光延迟时间的变化,碎片Br+产率呈现时间约为220fs的指数衰减,而碎片C2H3+产率呈现时间约为300 fs的指数增加。分析表明,前者对应C2H3Br+离子A~2A′-X ~2A″态的内转换,而后者是由A~2A′态的直接解离导致的。
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