ZSM-5分子筛膜的一次水热法合成及工艺探索

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:vbkiller2008
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沸石分子筛膜相对于有机膜具有高的热稳定性、抗酸性、水热稳定性以及优良的催化性能,并且沸石分子筛种类繁多、性能各异,为沸石膜的研究提供了丰富的材料和充足的选择余地,特别是ZSM-5分子筛膜,它是目前研究最为广泛,文献报道最多,最具有开发潜力的沸石分子筛膜。ZSM-5沸石分子筛膜材料是美国Mobil公司60年代中期开发出来的,随后便引起了研究的热潮。本文在综合分析国内外有关ZSM-5分子筛膜合成与应用的文献基础上,采用原位水热法在自制的片状陶瓷支撑体上一次合成出了晶粒均匀,取向一致,尺寸在100μm左右,无晶间孔和裂纹存在的致密ZSM-5分子筛膜。本论文对影响ZSM-5分子筛膜的诸多因素,并对ZSM-5分子筛膜的高温热稳定性进行了系统的研究,具体内容如下:以四丙基氢氧化铵为模板剂,利用原位水热法,以自制的陶瓷片为支撑体,成功的合成出来了ZSM-5分子筛膜。通过XRD,N2渗透等测试手段对合成的产品进行了测试与表征,系统考察了碱度,TPAOH的用量,晶化时间等对成膜质量的影响,并得到了一定的规律,确定了最佳的合成配比:61.73 TPAOH:1201.23 SiO2:1.0 Al2O3:450 NaOH:27037 H2O,晶化时间为48 h,晶化温度为180℃。这种方法相对简单,不需要特殊的装置,并且原料来源丰富、合成成本低。此外,在四丙基溴化铵为模板剂的情况下,同样得到了期望的产品,并对两种模板剂下得到的产品的形貌、结构进行了比较。在成功合成ZSM-5的基础上,进一步探索了模板剂的脱除工艺,这是影响膜质量的关键操作。最后得到了最优化的焙烧工艺:从室温到350℃,升温速率为1℃/min;350-550℃,升温速率为0.5℃/min,并在550℃下保温5 h。在脱除模板剂的基础上,对分子筛膜的热稳定性作了进一步的研究。在不同的焙烧温度下保持5 h,冷却后利用N2进行渗透测试实验,发现分子筛膜的通气量基本保持不变,说明分子筛膜具有耐高温的性能,在此温度范围内是可以稳定存在的。
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