【摘 要】
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分子自组装是构建纳米尺度材料的重要手段,以多肽为基础的各种组装材料具有许多其他材料不可比拟的优点。多肽与其他两亲分子的混合共组装能够形成形貌多样的纳米结构,且可藉
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分子自组装是构建纳米尺度材料的重要手段,以多肽为基础的各种组装材料具有许多其他材料不可比拟的优点。多肽与其他两亲分子的混合共组装能够形成形貌多样的纳米结构,且可藉此调节原自组装体的性质和功能,是开发新型功能材料的有效途径。本论文考察了三种不同结构的两亲性多肽与表面活性剂的相互作用以及各混合体系的组装特性,探讨了相关作用机理,并评价了共组装材料的性质。由原子力显微镜(AFM)和透射电子显微镜(TEM)表征可知,在两亲性短肽I3E体系中加入C14DMAO能够促进其自组装形成规则形貌,进一步增大C14DMAO浓度会致使组装体形貌由纳米纤维转化为纳米片层,并最终形成胶束;通过相应的圆二色光谱(CD)表征可知,低浓度(25 mM)C14DMAO的加入能够促进I3E形成β-sheet结构,而高浓度(100 mM)C14DMAO则会破坏β-sheet,I3E分子采取无规卷曲构象。该共组装体系中组装体结构的变化主要由氢键、静电作用和疏水作用协同驱动。对比SDS、AOT、CTAB和C12EO4等四种不同表面活性剂对Bola型短肽KI4K自组装的影响可知,多肽-阴离子表面活性剂体系随表面活性剂浓度增加,组装体发生了纳米管-纳米纤维-纤维束-多层纳米带的转变;而多肽-阳/非离子表面活性剂体系仅经历纳米管分解形成纳米带的过程。追踪KI4K-SDS体系组装的动态过程,发现形貌随时间表现为纳米管分解→形成短带→重新组装成宽度近似的纤维束/纳米带,对应的CD信号则经历了β-sheet结构失稳→无规卷曲结构→β-sheet结构重构等过程。通过与多肽-阳/非离子表面活性剂或双链阴离子表面活性剂体系组装行为的对比,我们推断二者间的静电引力是该体系发生结构重组的先决条件,而疏水作用的引入能够增大共组装凝胶的强度。我们利用脂肽OA-SS和表面活性剂F127构建了共组装载药体系。我们通过TEM分别考察了制备方法、脂肽浓度、溶液pH和缓冲液对脂肽自组装体形貌的影响,通过条件优化得到了不逊于传统薄膜分散法的半自组装囊泡。之后向体系中引入了表面活性剂F127,考察了表面活性剂浓度对组装体形貌、囊泡粒径、分散系数、ζ电位和缓释性能的影响,得到了包封率和缓释性能优于自组装脂肽体系的多肽-表面活性剂混合囊泡。
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