【摘 要】
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“十四五”时期将是我国经济由高速增长向高质量增长转型的关键时刻,全国能源行业也将进入全面深化改革的关键期。大规模储能体系也面临着极大的挑战和机遇,钠离子电池将成为下一代储能体系的有力竞争者。由于P2型锰基层状正极材料具有资源丰富、成本低廉、容量较高等优点,受到广泛关注。但是其循环性能差,容量衰减快、能量密度较低等问题限制了其商业化应用。为了改善上述问题,本论文对P2-Na0.67MnO2正极材料开
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“十四五”时期将是我国经济由高速增长向高质量增长转型的关键时刻,全国能源行业也将进入全面深化改革的关键期。大规模储能体系也面临着极大的挑战和机遇,钠离子电池将成为下一代储能体系的有力竞争者。由于P2型锰基层状正极材料具有资源丰富、成本低廉、容量较高等优点,受到广泛关注。但是其循环性能差,容量衰减快、能量密度较低等问题限制了其商业化应用。为了改善上述问题,本论文对P2-Na0.67MnO2正极材料开展改性研究,取得以下主要结果:1.P2-Na0.67MnO2正极材料Mn位的Al取代研究通过固相合成法将Al元素引入到P2-Na0.67MnO2材料的Mn位,合成了 P2-Na0.67AlxMn1-xO2 材料（x=0,0.05,0.10,0.15,0.20）,并通过 XRD、XRD-Reitveld精修和透射电镜等手段表征了材料的晶体结构和相组成。发现Al取代量位0.10的NAM10材料具有最优异倍率性能（79 mA h g-1-5 C）和循环稳定性（91.9%-2.5 C）。而未取代的材料在5C下仅能放出15.7 mA h g-1,2.5C循环200圈后容量保有率仅为53.6%。进一步通过精修和GITT分析表明Al引入可以使Na层扩张,有利于钠离子扩散,从而提高倍率性能。同时XPS和ex-situ XRD测试表明Al元素引入不仅减少Mn3+的量抑制了 John-Teller效应,还提高了相变可逆性,从而提高循环稳定性。因此,Al元素的引入可以显著的提高材料的倍率性能和循环性能。2.P2-Na0.67MnO2正极材料Mn位的Al＆Mg共取代研究基于上述研究,为进一步提升循环稳定性能。通过固相合成法同时将Al＆Mg引入到P2-Na0.67MnO2材料的Mn位,合成了 Na0.67AlxMgyMn1-xO2材料,利用XRD精修、扫描电镜等手段表征了材料的晶体结构和相组成。得到Al＆Mg取代量分别为0.05的NA5M5材料具有更优异的循环稳定性（70%-5 C）。通过XPS和ex-situ XRD研究表明Al＆Mg元素引入不仅更大程度减少Mn3+的量,也表现出共取代的协同效应,使得John-Teller效应得到了更大的抑制,从而表现出更优异的循环稳定性。3.P2-Na0.67MxMn1-xO2正极材料的阴离子氧化还原研究针对P2-Na0.67MnO2正极材料能量密度较低的问题,通过固相合成法对Mn位进行Li和Mg取代,合成了能在高压下发生阴离子氧化还原从而提供大量容量的P2-Na0.67MxMn1-xO2材料。我们发现Li和Mg的共同取代材料P2-Na0.67Mg0.17Li0.11Mn0.28O2展现出高达252.7 mA h g-1的放电比容量（Mg单取代材料放电比容量为228.1 mA h g-1）。通过容量特性分析和深度充放电实验间接表明了材料中存在O的氧化还原过程,进一步利用XPS在充电过程中直接测得类过氧化物（On-）的存在,直接给出了材料中存在阴离子氧化还原的证据,且Mg＆Li共取代可以进一步提高O的活性。
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