【摘 要】
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高放废液的放射性主要来源于其组分中的锕系核素和长寿命裂变产物,在高放废液地质处置前,需对锕系核素和长寿命裂变产物进行固化处理。陶瓷固化因具有优异的稳定性与核素负载量而受到广泛关注,但由于不同核素物理化学差异性,单一矿相难以同时固化锕系核素和裂变产物。通过矿相组合,可实现多核素同时晶格固化。碱硬锰矿和钙钛锆石作为人造岩石-C的主要矿相,主要用于固化U、Pu、Am等锕系核素和裂变产物Cs。采用钙钛锆石
【基金项目】
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国家自然科学基金（41574100）；
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高放废液的放射性主要来源于其组分中的锕系核素和长寿命裂变产物,在高放废液地质处置前,需对锕系核素和长寿命裂变产物进行固化处理。陶瓷固化因具有优异的稳定性与核素负载量而受到广泛关注,但由于不同核素物理化学差异性,单一矿相难以同时固化锕系核素和裂变产物。通过矿相组合,可实现多核素同时晶格固化。碱硬锰矿和钙钛锆石作为人造岩石-C的主要矿相,主要用于固化U、Pu、Am等锕系核素和裂变产物Cs。采用钙钛锆石-碱硬锰矿组合矿相可将锕系核素和裂变产物同时固化在复相陶瓷体中,提高放射性废物处置有效性,减少因核素释放对环境造成的危害。本研究以组合矿物固化多核素为中心,阐明相结构演化及其稳定性为出发点。以钙钛锆石作为三价锕系元素的寄主矿相,碱硬锰矿作为裂变产物Cs的寄主矿相,再将两矿相组合实现锕系元素和裂变产物的同时晶格固化。用镧系元素Nd模拟三价锕系元素,在钙钛锆石的A位引入Nd,部分取代Ca与Zr。以133Cs和133Ba作为137Cs及其衰变子体137Ba的模拟核素,Cr3+部分取代碱硬锰矿相B位的Ti4+,调节A位Cs+取代Ba2+引起的晶体结构电荷不平衡,使母体Cs及其衰变子体Ba固化时在碱硬锰矿相的A位。采用高温固相法制备固化体,探讨最优制备工艺。借助XRD、FTIR、Raman、SEM、TEM等测试分析手段研究所制备单相与复相固化体的物相结构与化学稳定性。（1）采用高温固相法在1250℃保温4 h的条件下制备出高致密、结晶完整的Ca1-x/2NdxZr1-x/2Ti2O7（0≤x≤0.4）系列钙钛锆石、(CsxBa1.2-x)(Cr2.4-xTi5.6+x)O16（0.0≤x≤0.8）系列碱硬锰矿以及钙钛锆石-碱硬锰矿组合矿物固化体,Nd和Cs均匀分布在钙钛锆石和碱硬锰矿中。（2）Rietveld精修结果表明,固化了目标核素的钙钛锆石及碱硬锰矿仍保持原有的单斜及四方结构,核素含量与矿相比例的改变未引起寄主矿相晶格畸变,钙钛锆石与碱硬锰矿具有优良的结构稳定性。（3）钙钛锆石、碱硬锰矿及组合矿物固化体在中性液体环境下具有优良的化学耐久性,Nd和Cs的归一化浸出率分别为10-5g·m-2·d-1和10-3g·m-2·d-1。但是在酸性液体环境下矿相晶粒被严重腐蚀,钙钛锆石与碱硬锰矿的抗浸出性能降低。
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