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自从发现了高温超导、铁电性和庞磁电阻效应,钙钛矿氧化物在过去的几十年间一直是凝聚态物理领域中的研究热点。钙钛矿钴氧化物不仅被发现存在庞磁电阻效应,而且其独特的自旋态转变现象、交换偏置效应、反常霍尔效应等更使其成为研究电荷-自旋-轨道-晶格相互作用的一种非常重要的材料。在本论文中,主要集中在对Sr掺杂和Ba掺杂的LaCoO3单晶性质的研究,包括对La1-xSrxCoO3单晶中的交换偏置效应随着冷却场的变化的研究,得到了铁磁区域与自旋玻璃区域之间的界面交换耦合系数;对La1-xBaxCoO3单晶进行了磁性表征和交换偏置效应的初步研究。另外,作者对Fe在La0.7Ba0.3CoO3进行B位掺杂的磁电性质进行了详细的研究,并在其中发现了Griffiths相的存在;在固定钴氧化物中二价离子掺杂浓度的同时改变A位平均离子半径,研究其磁性的变化,并发现了由内部压力导致的自旋态转变效应。论文主要结果如下:
单晶样品能够揭示物质的内禀性质。在对La0.82Sr0.18CoO3单晶的研究表明,其冻结温度Tf随外场的变化满足AT线,即δT,∝H2/3,显示其玻璃特性。在对其交换偏置场随着冷却场的变化研究中,得到了铁磁区域与自旋玻璃区域之间的界面交换耦合系数J≈-0.68 meV,此系数约为在锰氧化物中的耦合系数的1/3。在对其相分离发生的尺寸估计上与已有的实验结果完全一致。这些结果表明,La0.82Sr0.18CoO3中的交换偏置效应为其本征的一种效应,这种效应来源于铁磁区域与自旋玻璃区域之间的耦合。
在对La1-xBaxCoO3单晶的生长中发现其成分很容易发生偏离。其直流磁化率的测量表明不具有大的磁各向异性。La0.85Ba0.15CoO3单晶在5K时的磁化曲线在磁场为10 kOe时仍没有达到完全饱和,表明其自旋玻璃特性。对处于逾渗阀值附近的Lao.8Bao.2C003单晶的交换偏置场随着冷却场的变化研究中得到其铁磁区域与自旋玻璃区域交换耦合系数J≈-0.32 meV,其耦合作用与La0.82Sr0.18CoO3单晶中的耦合作用相比相对较弱。
在对Fe在La0.7Ba0.3CoO进行B位掺杂的磁性研究中发现,在掺杂含量y≤0.30的样品的居里温度Tc和磁化强度M都有明显的下降,而y=0.40的样品其Tc相对于y=0.30的样品却有明显的增加,并被证实为类Griffiths相。这种现象延续到y=0.50和y=0.60的样品。类Griffiths相的出现可以归因于B位无序导致的Tc以上铁磁颗粒的隔离,即形成未关联的铁磁颗粒态。穆斯堡尔谱表明只存在高自旋的Fe3+离子,其形成的反铁磁相对类Griffiths的出现有一定的贡献。电输运性质显示随着掺杂浓度的升高其绝缘性进一步增强,主要归因于Fe掺杂浓度的增加而导致的局域化长度L的变化及无序的增加。
在固定钴氧化物中二价离子掺杂浓度的同时改变A位平均离子半径,研究其磁性变化的过程中发现,其居里温度随着平均离子半径的变化没有一个单一的变化趋势。在考虑到A位离子失配对其居里温度的影响后,这种现象得到了很好的解释。这表明在锰氧化物中适用的结构与磁性之间的关系也适用于钴氧化物。由于不同离子半径会造成不同的压力变化,在离子半径较大的Ba掺杂的样品中的低温磁化率的变化反映了其中由拉伸应力导致的自旋态转变现象。