【摘 要】
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“碳中和”以及“碳达峰”目标的提出,使得低碳事业再次成为社会生活中的热点话题。近些年来,氢能作为一种新能源和理想的能源载体出现在大众的视野当中,并因为其能量密度高、无污染等优点受到了科学家们的广泛关注与研究。电解水制氢技术作为一种舍弃掉化石燃料的制氢方法在减碳的需求下表现尤为突出,也逐渐被更多地被加入到整体的氢能源计划中。在目前的电解水制氢技术研究中,以贵金属催化剂作为电解水催化剂具有极高的效率,
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“碳中和”以及“碳达峰”目标的提出,使得低碳事业再次成为社会生活中的热点话题。近些年来,氢能作为一种新能源和理想的能源载体出现在大众的视野当中,并因为其能量密度高、无污染等优点受到了科学家们的广泛关注与研究。电解水制氢技术作为一种舍弃掉化石燃料的制氢方法在减碳的需求下表现尤为突出,也逐渐被更多地被加入到整体的氢能源计划中。在目前的电解水制氢技术研究中,以贵金属催化剂作为电解水催化剂具有极高的效率,但其因为地球含量低的特点注定无法被用于大规模生产当中。因此,开发一种能够适应工业电解水需求的非贵金属催化剂电极是目前电解水制氢方面所需解决的主要问题。过渡金属磷化物（简称TMPs）作为一种有着类似氢化酶结构的化合物,有着成为优秀电解水催化剂的先决条件。但就整体而言,其在性能方面与贵金属催化剂相比还存在有一定的差距,而这就需要通过一定的策略来对其性能进行优化。元素掺杂是一类提高催化剂活性的通用策略。一般说来,外源元素的掺入能够起到调节催化剂电子结构的作用,使催化剂在物理化学性质上发生改变,由此就能够衍生出有利于电解水反应的结构。而Zn作为一种电负性较低的元素,一般可以起到比较好的电子调控作用,可作为电子调节的外源元素加入到催化剂中。本论文以过渡金属磷化物为主要研究对象。通过以不同过渡金属作为基底,并加入外源元素Zn,来构建一体化的过渡金属磷化物电催化剂,并通过结构表征和性能测试来探索Zn对于不同过渡金属磷化物在结构调控和性能上起到的不同作用。主要工作如下:（1）使用液相-固相法成功制备了一种原位生长在泡沫钴上的锌掺杂CoP纳米片结构催化剂（Zn-CoP/CF）。由测试分析结果可知,锌的加入调控了 Zn-CoP/CF整体的电子结构,使得Zn-CoP/CF的本征活性得到提升。优异的性能表现在100mA cm-2电流密度下,Zn-CoP/CF在HER和OER上分别表现为166和300 mV低的过电位。（2）在泡沫镍上通过水热法并辅助以热处理的方法,成功制备出了锌掺杂的Ni2P-Ni12P5两相异质结构催化剂（Zn-Ni2P/Ni12P5/NF）。这种两相异质界面的存在使两相在界面上产生了强烈的电子相互作用,改善了催化剂在反应中的吸附能和反应动力学,从而使整体的电催化性能获得提升。具体表现在1000 mA cm-2的高电流密度下,Zn-Ni2P/Ni12P5/NF在HER和OER上分别表现为367和477 mV的过电位。（3）借助液相、固相两种方法相结合,在泡沫铁上制备出有锌掺入的FeP纳米带阵列结构催化剂（Zn-FeP/FF）。经测试表征发现,锌的加入在调节电子结构的同时,也使Zn-FeP/FF形貌结构发生改变,相比于对比样,Zn-FeP/FF形貌结构展现出均一化与细小化。这种小而均一的形貌使得Zn-FeP/FF 的电化学活性面积大大增加,提升了 Zn-FeP/FF 的性能。突出的性能表现在1000 mA cm-2的高电流密度下,Zn-FeP/FF在HER和OER上分别表现为282和506 mV的过电位。除此之外,全解水电解池Zn-FeP/FF‖Zn-FeP/FF,更是仅需要2.004V的电压就可达到1000mA cm-2的电流密度。
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