在实际应用中,新型的电磁吸波材料应该兼具有“薄厚度、轻质量、宽频段、强吸收”的吸波性能要求。在诸多材料中,石墨烯材料具有比表面积大、质量轻、导电率高、化学稳定性好等一系列优点,另外它的介电性和导电性易于调控使其可作为吸波材料使用。但纯石墨烯的损耗机制单一,阻抗失配严重,吸波性能并不理想。目前对石墨烯基材料吸波性能的研究主要集中于多元复合,即引入介电材料或磁性组分来丰富电磁损耗形式,但也折损了低密度和稳定性。为了解决上述问题,我们通过多尺度结构优化以及轻质非金属双原子掺杂策略来提高石墨烯及其复合材料的电磁吸收性能。具体地,本文以氧化石墨烯(GO)作为基体,碳纳米管(CNTs)作为功能相,氮(N)/硫(S)/硼(B)原子作为目标杂原子进行掺杂,使用水热法和冷冻干燥技术制备获得了一系列具有三维结构的还原氧化石墨烯材料。借助X射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)、拉曼光谱仪(Raman)等传统材料表征手段研究了材料的物相组成与微观结构,矢量网络分析仪(VNA)用于测试材料的电磁参数,并系统研究了微观结构变化和非金属原子掺杂对吸波性能的影响。本文的主要工作包括:(1)通过一步水热法和水浴处理获得了具有多尺度结构的碳纳米管负载的氮掺杂还原氧化石墨烯(N-rGO@CNTs)。碳纳米管用于调控材料的微观结构,并通过水热反应尝试引入氮原子以及大量的缺陷结构。结果表明,N-rGO@CNTs的介电性和导电性得到明显改善,这也使N-rGO@CNTs复合材料表现出良好的阻抗匹配、丰富的损耗模式和较强的衰减能力。其中,N-rGO@CNTs0.3在厚度为2.6mm时的有效吸收频宽高达7.0GHz,反射损耗可达-49dB,负载量仅为2wt%。石墨烯基复合材料的多尺度构建进一步拓展了纯碳基电磁吸收材料的研发思路。(2)通过两步水热合成和冷冻干燥工艺成功地制备了具有高孔隙率和网状结构的氮/硼共掺杂的还原氧化石墨烯(N/B-rGO),并在石蜡中仅5wt%的填充量下表现出优异的电磁波吸收性能。其中,N/B12-rGO在厚度为2.8mm时,最小反射损耗达到了-52dB@11.6GHz,有效吸收频宽(EAB)为6GHz(9.7-15.7GHz)。详细研究了氮硼共掺杂机理以及各种原子键对吸收性能的影响。结果表明,具有电子给体性质的C-N键(主要包括吡啶氮和吡咯氮)、具有电子受体性质的C-B键以及作为极化中心的C-N-B键,在提高电磁吸收性能方面具有协同作用。(3)采用一锅水热法和冷冻干燥工艺制备了氮硫共掺杂的还原氧化石墨烯(NS-rGO)和硫硼共掺杂的还原氧化石墨烯(SB-rGO)。实验结果和理论计算表明,氮、硫、硼原子与相邻碳原子的电荷分布发生了明显的变化,有效地调控了电子输运和极化态,从而影响了材料的导电能力和介电响应。其中,N10S3-rGO和S20B10-rGO由于具有更丰富的损耗模式、更强的衰减能力和更好的阻抗匹配,表现出优异的MA性能。它们的RLmin分别达到-51.9dB和-54.2dB,有效吸收频宽可达6GHz(7.8-13.8GHz,3.6mm)和4GHz(10.1-14.1GHz,2.6mm),而填充量分别只有2wt%和1.5wt%。这表明非金属双原子掺杂策略对开发轻质高效的纯石墨烯基电磁波吸收材料是十分可行和可靠的。