【摘 要】
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UIO-66作为一种高稳定性的金属有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks),由于其具有较高的孔隙率和较大的比表面积,在储氢领域有着潜在的应用前景。但其储氢性能仍未满足美国能源部(DOE)提出的标准,特别是室温储氢量比较低。针对这些问题,本文以UIO-66为母体分别合成了三种复合材料,并对其进行了结构和形貌的表征,研究了三种复合材料的储氢性能,并探讨了复合材料的储氢机理,结果
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UIO-66作为一种高稳定性的金属有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks),由于其具有较高的孔隙率和较大的比表面积,在储氢领域有着潜在的应用前景。但其储氢性能仍未满足美国能源部(DOE)提出的标准,特别是室温储氢量比较低。针对这些问题,本文以UIO-66为母体分别合成了三种复合材料,并对其进行了结构和形貌的表征,研究了三种复合材料的储氢性能,并探讨了复合材料的储氢机理,结果如下:(1)通过溶剂热合成法合成了一系列的UIO-66/氧化石墨烯(Graphene Oxide)复合材料,首次研究了不同GO添加量对UIO-66的低温储氢量的影响,并探讨甲酸、GO、UIO-66之间协调作用的机理。通过在77 K和0~40 bar条件下进行储氢实验,结果证实了甲酸、GO的引入有效提高了UIO-66的低温储氢量,其中当GO添加量为2 wt%时,UIO-66/GO-2复合材料的储氢量最高,达到3.08 wt%,较UIO-66有着显著提高。在对其吸附机理的探讨中发现,UIO-66与GO有效复合且产生新孔,而甲酸在UIO-66含有的羧基与氧化石墨烯表面的含氧基团进行配位的同时,与它们进行竞争配位,实现对UIO-66生长过程的诱导,产生更多的晶体缺陷,从而提高比表面积,最终提高储氢性能。(2)采用原位还原法合成了Pt-GO,首次合成了一系列UIO-66/Pt-GO复合材料,研究了不同Pt-GO的添加量对UIO-66室温储氢量的影响。在298 K、0~40 bar条件下进行的储氢实验表明,通过成功构筑氢溢流体系,Pt-GO添加量为5 wt%的UIO-66/5%Pt-GO复合材料的储氢量最高,达到0.58 wt%,将UIO-66在室温下的储氢容量提高了232%。实验结果说明通过氢溢流效应可以有效提高UIO-66的室温储氢性能。(3)采用原位还原法并通过微波造孔,首次合成了具有纳米孔的Pt-GO-MW,随后合成了一系列UIO-66/Pt-GO-MW复合材料,研究了不同微波时间对Pt-GO形貌的影响以及掺杂后对UIO-66室温储氢量的影响。通过在298 K、0~40 bar条件下进行的储氢实验表明,当微波时间为2 min时,氢溢流效果最佳,此时室温储氢性能最高,达到0.66 wt%。在对其吸附机理的探讨中发现,在GO表面造孔,不仅能够改善氢气吸附的动力学性能,而且孔洞边缘的不饱和碳能够作为吸附位点,能够有效提高氢溢流效果,进而提升室温下的储氢性能。
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