【摘 要】
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工业飞速发展推动社会进步的同时也给环境保护带来了巨大的压力,工业污水的处理和排放是其中很重要的一环。多孔材料因其自身所具有的高比表面积,质轻,利于回收等优势能够在污水处理中发挥巨大优势。Pickering乳液模板法在制备多孔材料的方法中展示出巨大潜力,孔径可调控,较大的比表面积,内部结构间的协同作用都是其相比其他制备方法的优势所在。Pickering乳液是以超细固体颗粒作为乳化剂而得到的乳状液,所
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工业飞速发展推动社会进步的同时也给环境保护带来了巨大的压力,工业污水的处理和排放是其中很重要的一环。多孔材料因其自身所具有的高比表面积,质轻,利于回收等优势能够在污水处理中发挥巨大优势。Pickering乳液模板法在制备多孔材料的方法中展示出巨大潜力,孔径可调控,较大的比表面积,内部结构间的协同作用都是其相比其他制备方法的优势所在。Pickering乳液是以超细固体颗粒作为乳化剂而得到的乳状液,所用的超细固体颗粒要求其具有一定的两亲性,可取代传统小分子表面活性剂。在Pickering乳液的制备过程中,固体粒子的选择尤为重要。纤维素纳米晶体（Cellulose nanocrystal,CNC）是以自然界中广泛存在的天然生物质为原料,采用化学氧化法或机械法将纤维素的非晶区去除从而提取出的一种纳米粒子,作为典型的两亲性生物质纳米粒子,CNC具有比表面积大、生物相容性好、灵活的长径比可调性和来源广等优势使其在Pickering乳液的制备和应用领域发挥重要优势。二氧化锰（manganese dioxide,Mn O2）具有很好的催化氧化的能力,但其纳米粒子的功能化受限于自身的易聚集,分散性较差的问题。基于对以上问题的考虑,本工作利用纤维素纳米晶负载二氧化锰（CNC/Mn O2）作为固体粒子,稳定高内相Pickering乳液进而制备多孔材料。二氧化锰负载到纤维素纳米晶的表面,实现了分散均匀的同时,为后续功能化提供了更多的结合位点,同时也对纤维素纳米晶的表面进行了修饰,增大其疏水性,有利于高内相Pickering乳液的乳化。考虑到多孔材料的回收利用及重复使用的问题,其结构稳定性尤为重要。课题利用离子交联和自由基交联并用的方式,提高材料自身的结构稳定性,保证其在应用过程中能够发挥最优作用。最后,将纤维素纳米晶的吸附能力与二氧化锰的催化氧化能力相结合,应用到工业废水棉浆黑液的后处理当中,发挥多孔材料的最佳功效。本文主要研究结果如下:第一部分:使用高锰酸钾氧化法一步制备的CNC/Mn O2为主要原料,配合使用少量海藻酸钠（sodium alginate,SA）和聚乙烯醇（Poly（vinyl alcohol）,PVA）来稳定正己烷（n-hexane）制备高内相Pickering乳液。探究了不同实验条件对于乳液的稳定性及内相体积的影响。之后使用连续挤出装置将Pickering乳液泡沫滴加到氯化钙溶液中,通过离子交联技术实现初步凝胶化,起到形状保持的作用,再通过碱性条件下的丙烯酰胺聚合实现进一步的自由基交联,加强结构稳定性。最后通过叔丁醇的溶剂置换并且冷冻干燥之后获得CNC/Mn O2多孔材料。测试结果表明所制备的高内相Pickering乳液的内相体积能够达到78%,液滴尺寸在10-30μm之间,大小均匀,乳液结构稳定性较好。CNC/Mn O2多孔材料内部呈蜂窝状,同时具有较高的比表面积。第二部分:通过水污染的各项指标来考察了多孔材料在棉浆黑液的后处理中的作用及稳定性。测试结果显示:由于多孔材料自身的高孔隙率和高比表面积,并且体系中存在纤维素纳米晶的静电吸附和Mn O2氧化降解能力的协同效应,CNC/Mn O2多孔材料具有很好的处理水污染的能力。在短时间内对棉浆黑液的脱色率能够达到98.7%,TOC值降低率达到81.1%,COD值降低率达到97.3%,BOD值降低率达到95.7%,并且多孔材料在三次循环使用中能够保持良好的结构稳定性,具有很好的循环利用性。
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