基于多参数示踪的东海泥沙输运研究

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河流入海泥沙不仅是地貌塑造单元的重要物质,而且作为许多污染物和营养盐的载体,对海岸环境颗粒活性物质的迁移、转化和埋藏起着决定性作用。新沉积在近岸区域的一部分泥沙可以在一定动力条件下再悬浮和再输运,这部分泥沙(即“移动泥”)作为孔隙率高、移动性强的细颗粒泥沙,其在河口海岸区域的输运对于泥沙沉积/再悬浮过程和生物地球化学进程具有重要控制作用。不同放射性同位素(7Be、234Thex210Pbex137Cs、239Pu和240Pu)半衰期不同,具有颗粒活性,是泥沙来源和输运过程的天然示踪剂。而磁学参数可以反映矿物组成,对颗粒粒径大小变化响应灵敏,常被用于指示矿物分选过程。因此,本文通过对长江口及其东海采集的移动泥样品的厚度,粒度,核素,磁性特征等多参数的分析,探讨了东海移动泥的来源和不同时空尺度的输运。对比了210Pbex137Cs和Pu同位素在东海沉积物测年中的应用;同时,结合室内实验模拟,研究了137Cs的移动性对其用于泥沙输运示踪和测年等方面的影响。(1)东海移动泥孔隙率高于0.50,主要由95%以上的粘土和粉砂和不到5%的砂组成,但也有几个离岸站位的移动泥粒度相对较大。2011年5月和8月以及2013年8月采集的移动泥厚度分别为0.5-7.0 cm(平均:2.2 cm),0.5-11 cm(平均:3.9 cm),0.3-10 cm(平均:3.1 cm)。在2011年,较厚的在春季主要存在于南部,在夏季主要分布于北部;在2013年8月,移动泥在浙闽沿岸和北部离岸区域较厚(3 cm以上)。在浙闽沿岸,2013年8月移动泥的厚度高于2011年5月和8月。在北部离岸区域,2013年8月较厚的移动泥层比2011年5月的分布范围更靠北。据估算,2011年东海移动泥在5月和8月的量分别为7.8×108t和8.8×108 t左右,是2011年长江年输沙量的4倍左右。使用质量平衡模型和210Pbex可估算出其停留时间为3-6年,即移动泥在完全沉积或迁出陆架以前,要经历3-6年的沉积-再悬浮-输运-沉积-再悬浮的循环过程。(2)2011年移动泥中7Be的高值在春季主要存在于南部,在夏季主要分布于长江口附近区域:磁学参数χARM/SIRM在春季由河口向东南方向增大,在夏季则向东北向增大;这些参数的变化规律与长江冲淡水(CDW)的季节性变化规律相似,表明移动泥在在河口附近,受CDW的影响呈现季节性的输运趋势。在浙闽沿岸的一些区域,移动泥中234Thex的储量是水柱贡献的234Th的2.5倍,说明该区域存在泥沙淤积。根据磁学参数χ和SIRM的分布,该区域的移动泥主要来源于长江。7Be、137Cs的储量呈现离岸减小,χARM/SIRM呈现离岸增加的趋势,说明了移动泥存在离岸输送。本文在2011年春、夏季都观测到了移动泥的离岸输送,说明移动泥输运动力机制可能不是由季节性变化的沿岸流主导。在北部区域,粒度频率曲线呈双峰结构,说明该区域的物质为多来源物质的混合。磁学参数χ和SIRM的分布进一步说明该区域的移动泥可能源于苏北沿岸区域的细颗粒泥沙与北部残留砂的混合。(3)东海移动泥中7Be、37Cs等主要为由岸向海输运,而移动泥中的Pu同位素主要来源于外海,240Pu/239Pu原子比值为0.16-0.30(平均0.234±0.02),大多数比值明显大于大气沉降的比值0.18,但低于太平洋核试验场(PPG)区域沉降的值0.36,说明了PPG输入对移动泥中Pu的重要贡献。东海沉积物中239,240Pu的平均储量为~1.4×102Bqm-2(包括本文和文献报道数据)。长江输入是长江口和杭州湾海域Pu的主要来源,但长江每年输入的239,240Pu(2.4×1010Bq)与整个东海陆架239,240Pu的埋藏量3.1×1013 Bq相比可以忽略。大气沉降239,240Pu为1.3×1013 Bq,而PPG输入是东海239,240Pu的主要来源((1.4-1.6)×1013 Bq),占整个东海239,240Pu储量的45%-52%。240Pu/239Pu原子比值有潜力成为研究黑潮和台湾暖流输入东海的与Pu行为相似的营养物质的示踪剂。另外,基于239,240Pu与210Pbex得出沉积速率非常接近,说明在海洋环境中239,240Pu是一个良好的“时钟”,可以与210Pbex测年相互校正。(4)在河口海岸区域,有些沉积物柱子中无法观测到类似137Cs的全球沉降曲线的剖面,本文利用室内实验模拟发现,137Cs在海洋沉积物中可以向下的移动,其中在缺氧沉积物中的Kd值低于有氧沉积物的值。考虑到137Cs的移动性和较短的半衰期(30.2年),其在海洋环境中测年的应用越来越局限。而137Cs的移动性和颗粒活性会受到盐度、pH值和颗粒物组成等因素的影响。实验结果表明,在伊利石颗粒物浓度为53 mg L-1的淡水体系(盐度为0-0.5 psu)中,137Cs颗粒活性强,分配系数(Kd值)在6.5×103 ml g-1以上;盐度大于3.6 psu后,颗粒活性显著减弱。pH值为5时,137Cs的Kd值因较多竞争离子的影响而低于中性时的值。另外,颗粒物组成也会影响137Cs的Kd值,pH值为8,盐度为28 psu时,颗粒物为伊利石、蒙脱石和甲壳素(有机质)时Kd值较高,为(2.0-4.0)×102ml g-1;在二氧化锰,氧化铁,云母片岩,花岗岩上的值比较低,在1.4×102 ml g-1以下。137Cs在淡水体系中可以紧紧吸附到颗粒物上,并随着颗粒物进入海洋,实验得出已吸附到颗粒物上的137Cs在海水中的解吸不到10%,同时,由于137Cs在海洋环境中的溶解性,河流入海颗粒物从海水中吸附到137Cs非常有限,本文通过现场观测发现,东海移动泥厚度与137Cs储量有良好的线性相关性,因此,137Cs有潜力应用于示踪陆源颗粒在河控型陆架边缘海区域的输运。总体上,本文创新性地使用放射性同位素和磁学特性等多参数复合示踪了东海移动泥的来源和季节性输运,补充了国际上对移动泥停留时间研究的缺失,探究了137Cs移动性和颗粒活性对其用于物质输运示踪和测年等方面的影响,评估了Pu同位素在东海沉积物中的收支及其在测年中的应用。本研究的开展有助于加深对全球细颗粒泥质区的颗粒物的输运、沉积、再悬浮过程,以及生物地球化学过程的理解,同时也为世界上大陆架研究起到补充作用,并为海洋环境中测年手段的选择提供一定的参考依据。
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