钙钛矿材料本身所具有的平衡的电荷传输特性和光学上的高吸收系数等优异性质,夯实了其在太阳能电池应用中的发展地位。钙钛矿太阳能电池的制备工艺容易易操作实现,原料成本低廉且器件转换效率在近几年不断提升,因此被认为是一种有前景的光伏替代技术。钙钛矿太阳能电池高效的光伏转换效率是新能源产业所不断追求的目标,而它的实现受电子传输层、光敏层、空穴层材料的电光学性质,构成器件的各表（界）面上的缺陷态等多重因素的影响。CH₃NH₃PbI₃（MAPbI₃）光吸收材料和富勒烯衍生物（PCBM）电子传输层形成的表（界）面对钙钛矿太阳能电池的稳定性和载流子迁移率具有较大的影响。基于此,本文通过第一性原理计算的方法,从微观原子、电子层面研究了洁净的MAPbI₃（100）和PCBM吸附的MAPbI₃（100）表面的稳定性、吸附能、电子和光学吸收性质。由于PCBM分子结构的不对称性,研究了不同分子取向对吸附结构稳定性的影响,我们发现当吸附能为-0.87 eV（单个PCBM分子吸附在表面MA⁺阳离子上的能量）时,吸附体系处于最稳的状态。电子态密度分析表明,清洁的MAPbI₃表面及吸附PCBM的MAPbI₃表面在费米能级处都未产生新电子态。光学性质计算发现,PCBM的吸附增强了MAPbI₃的光吸收系数。这些结果有助于解释MAPbI₃吸收层|PCBM电子传输层太阳能电池具有较高光伏效率这一实验现象。从差分电荷和拜德电荷来看,吸附表面上的大多数原子发生明显的电荷转移,说明MAPbI₃吸收层和PCBM电子传输层之间的原子发生了较强的相互作用。MAPbI₃具有低晶面指数的（110）表面作为稳定且匹配性较高的光敏面,由于其表面存在的电子态会对器件的光伏效率产生负面影响,故有必要对它进行钝化处理。苯基乙铵（PEA⁺）作为分子配体不仅在延迟降解、抑制界面电荷复合等实验中被积极引入,在改善表面缺陷方面也有着令人满意的表现。因此本文通过构建MAPbI₃与小分子的吸附模型,计算PEA⁺在MAPbI₃（110）表面吸附后的晶格结构和电学性质。通过对比原子间键长、键角和体系态密度的变化,发现洁净MAPbI₃（110）表面的电子态主要由靠近表面第一层处的I原子5p轨道和Pb原子6s、6p轨道所贡献。当吸附间距为3.393?时,PEA⁺对MAPbI₃（110）表面态具有显著的钝化作用,PEA⁺的吸附使得MAPbI₃（110）的表面缺陷态效应得以改善,这为该表面与其他传输层材料的结合提供更多可能。