反溶剂策略制备钙钛矿太阳能电池及其性能研究

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众所周知,钙钛矿薄膜是制备钙钛矿太阳能电池(Perovskite solar cells,PSCs)中必不可少的一部分。近些年,溶剂工程在制备钙钛矿薄膜过程中发挥了重要作用。其中最常用的便是一步溶液法,应用普遍,操作简单。然而,使用一步溶液法制作的钙钛矿薄膜质量并不稳定,极易出现枝晶以及大面积的针孔,对Ti O2基底也不能完全覆盖。用此种方法制作的电池光电性能差,对太阳光的利用率不高,且性能不稳定,钙钛矿薄膜易分解。因此,根据结晶动力学原理,以及基于传统的一步溶液法,本文在钙钛矿前驱液旋涂过程中使用反溶剂快速萃取除去溶剂,优化了钙钛矿活性层的制备流程,以此提升相应PSCs的光电性能和环境稳定性。本论文的主要内容如下:(1)以反溶剂法和一步旋涂法结合制备PSC中的钙钛矿活性层时,综合考虑反溶剂的滴加时间和滴加体积来确定最优制备条件。在结构为FTO/Ti O2致密层/Ti O2-Zr O2介孔层/MAPb I3活性层/碳电极的器件中,将氯苯(CB)作为反溶剂。以3000 rpm旋涂MAPb I3前驱液,在旋涂结束前23 s时滴加CB反溶剂,制备出大晶粒的钙钛矿薄膜,其形貌、结晶性与吸光度均得以改善,其最佳功率转换效率(Power conversion efficiency,PCE)为10.81%。更重要的是,经过CB反溶剂处理的PSC具备优异的稳定性,在空气环境中经过了93天的稳定性测试,证明了器件的PCE仍然能够保持在初始值的90%以上。(2)在前期实验的基础上,在氯苯反溶剂中添加不同体积比的甲苯(TL)作为反溶剂,研究氯苯-甲苯(CB-TL)混合反溶剂的不同体积比(20%,40%,60%和80%)对钙钛矿薄膜以及PSC的影响。结果表明,相比于常规MAPb I3薄膜,基于甲苯体积比为60%时的混合反溶剂制备的MAPb I3薄膜展现出高的表面覆盖率和优异的结晶性,其PSC展现出最好的光电性能:Voc=0.98 m V、Jsc=21.68 m A/cm~2、FF=0.546和PCE=11.17%。最后,在空气环境中经过110天的稳定性测试,发现器件的PCE仍然能够保持在初始值的90%以上,验证了钙钛矿薄膜用CB-TL混合反溶剂处理的PSC具备优异的稳定性。
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