【摘 要】
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该论文对过渡金属催化下的重氮化合物的分解机理进行了深入探讨.通过测定一系列对位或间位取代的α-重氮苯乙酸甲酯在Rh(Ⅱ)作用下.催化分解的相对反应速率,并进一步应用Hamm
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该论文对过渡金属催化下的重氮化合物的分解机理进行了深入探讨.通过测定一系列对位或间位取代的α-重氮苯乙酸甲酯在Rh(Ⅱ)作用下.催化分解的相对反应速率,并进一步应用Hammett线性自由能相关分析,阐述了重氮化合物与催化剂相互作用形成金属卡宾过程中的电子效应,揭示了高活性的铑卡宾中间体的相关性质.该文进一步对具有合成应用潜力的铑卡宾的O-H插入反应的机理展开了一定的探讨.利用经典的物理有机的手段,Hammett线性自由能相关,结合同位素标记实验的辅助,获得了一些有益的结果.该文还对二价铑络合物催化的重氮酚胺和重氮酯的分解反应进行了研究.这些重氮化合物在二价铑催化下所显示的不同反应途径说明铑(Ⅱ)卡宾的反应在很大程度上受到反应底物的构象控制.对于轴向配体对铑卡宾活性和选择性的影响,该文进行了初步的探索.
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