【摘 要】
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随着化石能源的过度使用,全球能源危机和环境污染等问题日益加重,这迫使国际社会开发环保可持续的新能源。氢能由于其具有高效、无二次污染等诸多优点受到人们的广泛关注。电解水制氢技术被认为是绿色制氢最理想的方式之一。硒化镍(NiSe2)作为析氢电催化剂,由于其良好的导电性引起研究者的重点关注。然而,NiSe2纳米材料的析氢(HER)性能与贵金属Pt基催化剂相比有较大差距,制约了其大规模产业化的发展。本文针
【基金项目】
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河北省自然科学基金(No.E2020202114);
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随着化石能源的过度使用,全球能源危机和环境污染等问题日益加重,这迫使国际社会开发环保可持续的新能源。氢能由于其具有高效、无二次污染等诸多优点受到人们的广泛关注。电解水制氢技术被认为是绿色制氢最理想的方式之一。硒化镍(NiSe2)作为析氢电催化剂,由于其良好的导电性引起研究者的重点关注。然而,NiSe2纳米材料的析氢(HER)性能与贵金属Pt基催化剂相比有较大差距,制约了其大规模产业化的发展。本文针对NiSe2材料在碱性条件下析氢催化性能不理想的问题,采用掺杂和引入缺陷的调控策略对其电子结构进行调控,从而提高其HER性能,并利用密度泛函理论研究催化剂结构与HER活性之间的构效关系。首先,利用水热法和两步化学气相沉积法在碳布上制备了P掺杂NiSe2电催化剂(P-NiSe2/CC)。研究了P-NiSe2/CC电催化剂的物相、形貌、化学组成及在碱性条件中的HER性能,并利用密度泛函理论(DFT)深入研究催化机理。DFT结果表明,NiSe2纳米材料中Ni和P之间存在强电子相互作用,引入P使Ni原子周围电子密度增加,使氢吸附吉布斯自由能更接近热中性,从而显著提高了NiSe2的HER性能。在10 m A·cm-2处,P-NiSe2/CC电催化剂在碱性条件下的过电位仅为86 m V,Tafel斜率为61.3 m V·dec-1,在长达55小时的连续析氢反应中展现了出色的电化学稳定性。其次,利用水热法和两步化学气相沉积法在碳布上制备N掺杂NiSe2电催化剂(N-NiSe2/CC)。研究了N引入对NiSe2纳米材料的物相、形貌、化学组成及在碱性条件中的HER性能的影响,并利用DFT对催化剂电子结构与性能进行研究。实验数据表明,引入N原子加快了电子传输速度,在10 m A·cm-2时,N-NiSe2/CC材料的过电位仅为90 m V,Tafel斜率为100 m V·dec-1,在电化学稳定性和耐久性测试中表现出色。XPS和DFT表明,引入N调节了NiSe2的电子结构,优化了氢吸附吉布斯自由能。最后,利用水热法、化学气相沉积法和等离子刻蚀法在碳布上制备含有硒空位的硒化镍电催化剂(NiSe2-VSe/CC)。研究了NiSe2-VSe/CC纳米材料的物相、形貌、化学组成及其碱性条件下的析氢性能。实验数据表明,引入Se空位调节了NiSe2纳米材料的电子结构,加快了固液界面间的电荷传输速率,暴露了更多的催化活性位点。在10 m A·cm-2下,NiSe2-VSe/CC的过电位降低至91 m V,Tafel斜率为91 m V·dec-1,在3000 CV和I-T测试中表现优异。第一性原理计算结果进一步表明,Se空位的引入提升了NiSe2电极的导电性能,并且优化了氢吸附吉布斯自由能。
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