磁性丝瓜络生物炭活化过硫酸盐降解水中典型抗生素污染物的研究

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环境就是民生,青山就是美丽,蓝天也是幸福,绿水更是生命。随着“绿水青山就是金山银山”的理念深入人心,环境保护越来越引起人们的重视,环境治理也取得了一系列显著成效。但是近年在水环境里出现的新型污染物引起人类广泛关注,例如内分泌干扰物、抗生素、微塑料等。我国是抗生素生产和使用的大国,但是由于我国对于抗生素污染物排放相关标准体系尚不完善,还未建立完整的监测体系和限制标准,排放情况尚未得到有效控制,抗生素污染就成为了较为严峻的污染现象。抗生素的净化处理技术也随之引起广泛关注,其中基于过硫酸盐的高级氧化工艺(AOPs)在抗生素处理方面显示出巨大的潜力。在本研究中,以丝瓜络为原料经过简单的浸渍法制备的磁性生物炭(Fe2O3@LBC)并将其用于活化过硫酸盐(PS)降解头孢氨苄(CEX)的实验研究。实验结果发现在最佳条件下,Fe2O3@LBC/PS体系对CEX的去除率为73.9%。自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)分析表明,HO·和SO4·-对CEX降解起到主要作用。催化剂表面上的C-OH基团在降解过程中也发挥着关键作用。此外,Fe3+和Fe2+之间的转化过程中产生SO4·-促进了CEX的降解。不同种类抗生素和CEX在不同水质中的降解情况表明,Fe2O3@LBC具有广泛的适用性和应用前景。最后推断了在CEX降解过程中主要的中间产物并且提出了可能的反应途径。在上一个实验的基础上,为了提高生物炭催化剂的经济适用性,我们尝试将吸附有Cu2+的钝化磁性丝瓜生物炭直接用来作为过一硫酸盐(PMS)活化剂用于去除四环素(TC)的研究。该催化剂在活化PMS降解TC的过程中表现出很高的活性,去除率可以达到97.6%。Cu-Fe@LBC还具有良好的重复性和稳定性,循环5次后降解率依然可以达到80%以上。之后通过XPS分析确定了铜离子的吸附位点,并且以COO-Cu的形式存在于催化剂表面。自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)分析表明,反应过程中产生的HO·和~1O2是导致TC降解的主要原因。根据上述实验结果提出了可能的降解途径和机理。在较宽的p H范围内和不同的共存阴离子条件下,该催化体系对TC的去除率均可以达到80%以上。因此,这项工作不仅提供了通过重复使用废生物炭催化剂对PMS活化的见解,而且还提供了一种利用钝化催化剂处理过渡金属元素的思路,从而达到以废治废的效果。
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