【摘 要】
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在过去的几十年里,化石能源枯竭的速度不断加快,解决能源问题已成为全人类的当务之急。新的储能方式以及储能材料的研发是解决该类能源问题的关键。近年来,超级电容器因具有出色的功率密度、优秀的循环和倍率性等特点,在大功率器件、混合动力汽车等领域都有了长足的应用,为解决能源的存储问题提供了一种值得研究的方案。但超级电容器能量密度较低等问题,成为制约其发展的瓶颈。近年来,二维过渡金属碳化物/氮化物（MXene
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在过去的几十年里,化石能源枯竭的速度不断加快,解决能源问题已成为全人类的当务之急。新的储能方式以及储能材料的研发是解决该类能源问题的关键。近年来,超级电容器因具有出色的功率密度、优秀的循环和倍率性等特点,在大功率器件、混合动力汽车等领域都有了长足的应用,为解决能源的存储问题提供了一种值得研究的方案。但超级电容器能量密度较低等问题,成为制约其发展的瓶颈。近年来,二维过渡金属碳化物/氮化物（MXenes）,尤其是Ti3C2 MXene因其具有很高的体积比容量,稳定的二维结构成为了研制电极材料的热点。但其较低的质量比容量以及作为单一材料活性位点较少等缺陷制约了其发展。本文通过几种不同的复合改性方法,分别探究了其作为主要或辅助成分,来提高电极材料性能,具体内容如下:（1）通过HF刻蚀法刻蚀Ti3Al C2获得Ti3C2MXene,超声分层后离心取其悬浊液来代替泡沫镍硫化时水热反应中去离子水的方式,直接将镍网表层硫化为Ni3S2,同时,在Ni3S2表层生长了一层褶皱的少层MXene,辅助提升其结构稳定性。并且由于在镍网表面直接生成活性物质,不需要使用导电剂和粘结剂,从而复合材料具有了更好的导电性。在3M KOH电解液中,该正极材料在1m A cm-2的电流密度下提供1752m F cm-2的高比电容,并具有优异的倍率性能(10m A cm-2时为75.5%)和电化学稳定性（5000次循环后为74.79%）。以Ni3S2/Ti3C2/Ni为正极,AC为负极,制备了非对称超级电容器。最大能量密度和功率密度分别为32.7μWh cm-2和8.0211m W cm-2。（2）沿用并推广了（1）中的悬浊液法,代替去离子水来对Ni Co Fe-LDH进行水热,同时,我们对比了该种方法与常用的静电自沉积法复合,发现使用悬浊液法来复合Ni Co Fe-LDH时,复合物拥有更加稳定的形貌结构。在3M KOH电解液中,该正极材料在1A g-1的电流密度下提供1647F g-1的高比电容,高于用静电自沉积复合出的1230 F g-1的性能。在5000次循环后,其仍然保留了77.88%的比电容,高于静电自沉积法的68.84%。以该种方法制备了Ni Co Fe-LDH@Ti3C2MXene为正极,r GO为负极的非对称超级电容器,在863.8 W kg-1的功率密度下拥有43.36 Wh kg-1的高能量密度,并且在9269.1 W kg-1的高功率密度下仍然保持了25.49 Wh kg-1的能量密度。（3）探究了另外一种化学方法,提升（2）中LDH和MXene复合材料的性能,通过C6H8O10·H2O来将充分搅拌后的Ni Co Fe-LDH固定在Ti3C2Tx的Tx表面官能团上,形成了一种包覆的形貌,成功改善了Ti3C2 MXene本身能量密度低的问题,为MXene复合材料在超级电容器领域的发展提供了一种新思路。由于这种包覆的形貌使得Ni Co Fe-LDH更为稳定,拥有了更高的循环稳定性。在1M的KOH电解液中,Ni Co Fe-LDH/Ti3C2 MXene在1 A g-1的电流密度下表现出1990F g-1的极高的比容量,并在10A g-1的电流密度下充放电5000次循环后保持84.8%的比容量,这些性能都超过了（2）中的工作。分别以该材料和r GO作为正极和负极制备成Ni Co Fe-LDH/Ti3C2//r GO非对称超级电容器,在1M KOH电解质体系中,在895.19W kg-1和9000W kg-1的功率密度下,Ni Co Fe-LDH/Ti3C2//r GO非对称电容器的能量密度分别高达54.4 Wh kg-1和32.5 Wh kg-1。该论文有图31幅,表3个,参考文献122篇。
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