【摘 要】
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在当今世界严重能源短缺和环境污染的大前提下,燃料电池因为其在能量补给和清洁能源利用方面的巨大优势而受到广泛关注,但由于阴极氧还原反应（ORR）的动力学缓慢,使得燃料电池的商业化发展和大规模普及受到了巨大限制。目前主要采用以铂为首的贵金属催化剂来提高燃料电池的氧还原反应速率,但同样也面临昂贵的成本以及较低的储量等问题,为此需要开发廉价且性能优异的氧还原催化剂。针对以上问题,主流的研究方向分为两种,一
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在当今世界严重能源短缺和环境污染的大前提下,燃料电池因为其在能量补给和清洁能源利用方面的巨大优势而受到广泛关注,但由于阴极氧还原反应（ORR）的动力学缓慢,使得燃料电池的商业化发展和大规模普及受到了巨大限制。目前主要采用以铂为首的贵金属催化剂来提高燃料电池的氧还原反应速率,但同样也面临昂贵的成本以及较低的储量等问题,为此需要开发廉价且性能优异的氧还原催化剂。针对以上问题,主流的研究方向分为两种,一是降低铂的含量或调整Pt基催化剂的结构,二是采用非铂族金属或过渡金属,以及制备无金属催化剂。本论文分别探究了一种低铂合金催化剂和一种非铂合金催化剂的合成及其在阴极氧还原反应和燃料电池方面的应用。在低铂催化剂方面,本论文引入Ga元素与Pt进行合金化处理,以价格低廉的甲酰胺作为反应溶剂制备了Pt-Ga纳米晶催化剂,并探究了煅烧温度、前驱体的比例、辅助剂、碳载体等条件对于催化剂的氧还原活性的影响。其中活性炭（AC）负载的PtGa2在酸性介质中的半波电位达到了0.89 V,且超过了20 wt.%Pt/C商业催化剂,它的质量活性和比活性分别是商业Pt/C的4.14倍和2.86倍。将其作为阴极氧还原催化剂材料,20wt.%Pt/C商业催化剂作为阳极氢氧化催化剂,涂覆在气体扩散层制备成膜电极后并组装成高温质子交换膜燃料电池,在150°C条件下的最大功率密度达到259 mW·cm-2。在非铂催化剂方面,本论文从金属Pd入手,制备了一系列不同的Pd-M合金催化剂,并探索了还原剂、pH值、碳载体等条件对于催化剂的氧还原活性的影响。以石墨化碳（GCB）作为载体,乙二醇作为还原剂,pH值为10的条件制备得到的CeO2负载Pd-W合金催化剂效果最好,在酸性介质中的半波电位达到了0.9 V,且超过了20 wt.%Pt/C商业催化剂;XPS表征说明活性的起源是W的作用让Pd元素的部分电子被转移,使得其结合能升高,从而提高了氧还原活性。本论文以降低氧还原催化剂中Pt的含量为目的,通过合金化或开发Pd基催化剂,利用不同的手段制备了性能良好的PtGa2@AC合金催化剂和Pd/W-CeO2@C合金催化剂,对于制备新一代低成本高性能的电催化剂的探索有一定的参考意义。
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