【摘 要】
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环境中重金属离子污染问题严重威胁到了人体的健康,与此同时,人体内的一些神经递质如多巴胺含量异常给人带来不适症状。目前检测重金属离子和多巴胺的方法有很多,荧光分析法因其快速、灵敏等优点得到了广泛应用。相对于单发射荧光探针,比率荧光探针通过多个荧光信号的比值来实现目标物的检测具有明显的优势。如利用内置校正功能排除外界环境干扰提高检测的灵敏度,通过三发射模式实现双靶标同时检测。另外,比率荧光探针在一定程
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环境中重金属离子污染问题严重威胁到了人体的健康,与此同时,人体内的一些神经递质如多巴胺含量异常给人带来不适症状。目前检测重金属离子和多巴胺的方法有很多,荧光分析法因其快速、灵敏等优点得到了广泛应用。相对于单发射荧光探针,比率荧光探针通过多个荧光信号的比值来实现目标物的检测具有明显的优势。如利用内置校正功能排除外界环境干扰提高检测的灵敏度,通过三发射模式实现双靶标同时检测。另外,比率荧光探针在一定程度上丰富了探针的颜色变化范围,将其与智能手机联用进行可视化分析,不仅大大节省了分析成本,而且方便操作。因此本文基于几种常见的荧光纳米材料构建了双发射比率荧光传感系统,并联用智能手机实现了多巴胺(DA)、Cu2+的快速检测,通过构筑三发射比率荧光传感器实现了 Hg2+、Co2+双靶标同时检测。论文的具体内容如下:1、开发了一种基于量子点与金纳米粒子(AuNPs)的内滤效应(IFE)比率荧光传感器,用于多巴胺(DA)简单、快速的检测。通过混合绿色量子点(G-QDs)/红色量子点(R-QDs)制备比率荧光探针。DA可以通过氢键相互作用诱导AuNPs聚集,AuNPs的紫外吸收光谱发生红移,使其与比率荧光探针的一定发射光谱重叠。由于IFE,分散的AuNPs可以猝灭G-QDs的荧光,而聚集的AuNPs可以猝灭R-QDs的荧光。随着DA的加入,荧光颜色呈现出橙红色变到绿色的变化。为进一步简化检测过程,使用智能手机测量荧光颜色的RGB值来检测人尿液中的DA,检测限为86nM。该方法具有操作简单、可视化好、成本低等优点,为生物样品中生物标志物的快速检测提供了广阔的前景。2、研制了一种智能手机辅助的比率荧光颜色传感系统,用于铜离子的快速、方便、可视化检测。首先在包覆蓝光荧光碳量子点(CDs)的硅烷表面修饰红色荧光碲化镉量子点(CdTe QDs)制备了比率荧光传感器。向体系中加入Cu2+后,红色荧光显著猝灭,蓝色荧光保持不变,20 s即可达到稳定,传感器颜色由红色持续变为蓝色。荧光强度比值I441nm/I640nm与铜离子浓度(50~1200 nM)呈线性关系,检出限为7.7 nM。通过智能手机识别荧光RGB值检测Cu2+,检出限为9.6 nM。该方法应用在实际水样中的回收率为97.9~108.0%,RSD为3.8~8.9%,效果良好。因此,这种方便实用的荧光颜色传感系统为快速、灵敏、现场测定环境或生物样品中的铜离子提供了一种新策略。3、研制了一种三发射比率荧光传感器,可同时检测汞离子(Hg2+)和钴离子(Co2+)。三发射比率荧光传感器由蓝色荧光的CDs@SiO2、绿色荧光的GSH-AuNCs和红色荧光的CEW-AuNCs组成,发射光波长分别为437 nm、485 nm、613 nm。Co2+只猝灭 GSH-AuNCs 的荧光;Hg2+离子只猝灭 CEW-AuNCs的荧光,且互不干扰,因此可以同时检测这两种金属离子。I485/I437的比值与Co2+的浓度在0~50 μM范围呈线性关系;1613/1437的比值与Hg2+的浓度在0~50 μM范围呈线性关系,检出限分别为50 nM和150 nM。另外,三发射比率荧光传感器对两种离子具有高选择性和良好的抗干扰能力。在实际样品的测试中也有很好的回收率达到101.7~103.2%和100.2~105.2%。三发射比率荧光传感器可以实现两种金属离子的同时检测,为目标物的荧光分析提供一种新方法。
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