【摘 要】
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二维过渡金属硫族化合物已被广泛地应用于光催化领域,Mo Se2作为一种典型代表,窄带隙特性使其成为重要的光催化剂的候选材料。由于受到活性位点稀缺、光生电子复合率高以及光响应性差的制约,研究者们致力于通过掺杂、晶型调整、构建异质结等方法改善光电性能。本论文采用非化学计量比非晶Mo Sex作为主要材料,通过掺杂和构建异质结来进一步提升光催化性能。使用简单的水热法合成了Co掺杂的Mo Se2非晶纳米结构
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二维过渡金属硫族化合物已被广泛地应用于光催化领域,Mo Se2作为一种典型代表,窄带隙特性使其成为重要的光催化剂的候选材料。由于受到活性位点稀缺、光生电子复合率高以及光响应性差的制约,研究者们致力于通过掺杂、晶型调整、构建异质结等方法改善光电性能。本论文采用非化学计量比非晶Mo Sex作为主要材料,通过掺杂和构建异质结来进一步提升光催化性能。使用简单的水热法合成了Co掺杂的Mo Se2非晶纳米结构以及非晶Mo Se2与Cd Se的纳米异质结构,并通过实验验证其效率。详细内容如下:(1)低温水热法合成Co掺杂非晶态Mo Sex(Co-Mo Sex)样品。拉曼表征发现Co-Mo Sex中有三种类型不饱和Se-Se键:桥接二硒化物,共享二硒化物和末端二硒化物。光催化实验结果表明,非晶掺杂Co-Mo Sex样品在可见光下照射120 min对亚甲基蓝的降解率为96.3%,无定形Mo Sex(a-Mo Sex)的降解率为61.6%,结晶硒化钼(c-Mo Se2)的降解率为23.2%。将Co-Mo Sex用于降解盐酸四环素,在可见光下照射70 min效率达到81.1%,且在可见光下照射40 min对大肠杆菌的灭活效率达到83.1%。此外,与a-Mo Sex光催化剂相比,Co-Mo Sex光催化剂的带隙减小了0.15 e V。本实验通过增加不饱和硒原子的活性位,减少光生电子-空穴对的重组以及提高光利用率,从而提升Co掺杂Mo Sex的光催化活性。(2)水热法结合研磨法成功合成具有优异光催化性能的Cd Se/a-Mo Sex异质结。不同于传统的晶体硒化钼,非晶硒化钼为光催化反应提供了更多的活性位点,将同样具有窄带隙的Cd Se与非晶硒化钼复合,形成了独特的异质结构。Cd Se/a-Mo Sex样品表现出最佳的光催化活性,在可见光下对MB的最终降解效率为97.3%,而Cd Se和Mo Sex样品最终在可见光下照射120 min对MB降解效率为58.8%和67.0%。Cd Se/a-Mo Sex异质结构能带中平衡费米能级减小体系的带隙,扩大了光响应范围,同时异质结界面有效地分离光催化过程中产生的光生电子对,抑制光生电子对在体内复合,从而使得Cd Se/a-Mo Sex异质结光催化性能得到了提升。
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