氨,在现代农业和工业的发展中起着至关重要的作用。与传统工业上的Haber-Bosch合成氨方法相比,电催化氮还原反应（NRR）合成氨被认为是一种有前途且环境友好型的合成氨策略。构建合适的电催化剂是实现高效电催化氮气还原反应的关键。其中,锡是一种非贵金属和非过渡金属元素。锡基材料已在催化、储能、光伏等领域得到了广泛的应用。锡基材料中Sn位点对于析氢反应（HER）的活性较弱,对氮的吸附能力较强,被认为是可用作电催化氮气还原反应的理想催化剂。但是,单一的锡基材料由于较差的导电活性抑制了电催化反应的进行。因此,有必要通过掺杂或复合的策略,改善锡基材料的界面电子转移性能,促进后续电化学过程的进行。针对电催化氮气还原反应,从仿生学的角度出发,固氮酶是生物固氮的主要反应媒介,而铁、钼、硫正是组成固氮酶的重要元素。将铁、钼、硫这些元素引入到锡基催化剂,不仅能提升锡基材料的电子传输能力,同时还能为氮气还原构建更多的活性位点。本文具体研究内容如下:1.通过水热结合高温煅烧的方法,合成了Fe-SnO2纳米片。利用XRD,SEM,TEM,XPS等表征方法对样品的组成,形貌以及元素价态进行表征。瞬态光电压测试的结果证明,Fe掺杂策略能有效改善SnO2的电子传输能力。电催化氮气还原测试结果表明,Fe-SnO2能在-0.8 V vs.RHE下达到最佳产率(NH3 yield:28.45μg h-1 mg-1cat,FE:6.54%),在相同电位下,是纯SnO2氨产率的2.10倍(NH3 yield:13.52μg h-1 mg-1cat)。在循环稳定性和长时间稳定性测试中,该催化剂依旧能维持较好的氮气还原能力。通过VASP对Fe-SnO2建模并研究其催化氮气还原的反应途径,密度泛函理论（DFT）的计算结果表明Fe掺杂策略能增强相邻Sn位点对于氮气的吸附,同时反应按照交替加氢的途径进行。2.通过水热法制备硬模板MoO3纳米线,随后通过一步溶剂热法,将Sn2+附着在MoO3表面,同时,利用DMF将硬模板刻蚀。再经高温煅烧,制备了负载在碳壳上的Mo-SnO2纳米颗粒。通过XRD,SEM,TEM,XPS等表征手段对样品的组成,形貌以及元素价态进行测试。通过调整Mo与Sn的比例,制备了一系列比例的Mo-SnO2/C,在电催化氮气还原的测试中发现,当Mo:Sn=1:2时,Mo-SnO2/C能在-0.8V vs.RHE下达到最佳产率(NH3 yield:24.03μg h-1 mg-1cat),在相同电位下,是纯SnO2氨产率的1.81倍。瞬态光电压测试的结果证明,Mo-SnO2与碳壳的结构能延缓界面电子的释放速率,进而提升了电化学反应的电子利用率,实现了电催化氮气还原反应的持续稳定进行。3.通过球磨法将Sn前驱体,葡萄糖和氯化钠进行机械混合,球磨后的样品在氩气氛围下煅烧得到了SnS/NSC纳米片。利用XRD,SEM,BET和Raman等表征手段证明了SnS/NSC纳米片的成功制备。通过调节煅烧温度,发现在800℃时制备的SnS/NSC能够在-0.40V vs.RHE下,实现最佳的氮气还原能力(NH3 yield:29.06μg h-1 mg-1cat),是SnS作催化剂时氨产率的3.90倍(NH3 yield:7.45μg h-1 mg-1cat),是NSC纳米片氨产率的3.32倍(NH3 yield:8.74μg h-1 mg-1cat)。说明SnS与NSC的复合能够有效改善锡基材料的氮气还原能力。瞬态光电压的测试结果,揭示了SnS/NSC的电子传输机制。SnS/NSC随着煅烧温度的升高,电子恢复到基态所用的时间逐渐降低,并且当温度达到800℃时,SnS/NSC表现出良好的电子传输能力。同时,在Sn位点和S位点的共同作用下,SnS/NSC-800℃实现了较小过电位下的电催化氮气还原。