【摘 要】
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超级电容器作为一种具有高功率密度和优异的循环稳定性电化学储能装置,在过去几十年中受到了日益重视,然而其较低的能量密度通常限制了超级电容器的广泛应用。电极材料的电化学性能是影响超级电容器电荷存储能力的一个重要因素。因此,发展高性能的电极材料对超级电容器的实际应用具有重要意义。锰钴氧化物(Mn Co2O4、Co Mn2O4和Mn Co2O4.5)具有较好的氧化还原活性、较高的理论比容量、丰富的原材料来
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超级电容器作为一种具有高功率密度和优异的循环稳定性电化学储能装置,在过去几十年中受到了日益重视,然而其较低的能量密度通常限制了超级电容器的广泛应用。电极材料的电化学性能是影响超级电容器电荷存储能力的一个重要因素。因此,发展高性能的电极材料对超级电容器的实际应用具有重要意义。锰钴氧化物(Mn Co2O4、Co Mn2O4和Mn Co2O4.5)具有较好的氧化还原活性、较高的理论比容量、丰富的原材料来源和生态友好特性,是一种很有前景的超级电容器电极材料。本论文旨在设计和合成具有优异电化学性能的Mn Co2O4.5电极材料,具体研究内容如下:（1）以不锈钢片（Stainless-steel foil,SSF）为基底材料,通过简单的水热法制备出结构均匀的多孔Mn Co2O4.5纳米线（Nanowires,NWs）和准立方体（Quasi-cubes,QCs）,并研究了水热反应温度对Mn Co2O4.5微观结构的影响。从SSF上剥离的Mn Co2O4.5 NWs在1 A g-1时的比容量达到248.62 C g-1,在8 A g-1时的比容量为179.43C g-1;而QCs的比容量分别为177.19和111.73 C g-1。以Mn Co2O4.5NWs（QCs）作正极、活性炭（Activated carbon,AC）作负极,组装混合超级电容器（Hybrid supercapacitor,HSC）。Mn Co2O4.5 NWs//AC HSC的最大比容量可达到116.95 C g-1;经过5000次连续充放电循环后仅造成3.56%的比容量损失。Mn Co2O4.5 NWs//AC HSC在功率密度为782.08 W kg-1时的能量密度可达到25.41 W h kg-1,而基于准立方体的HSC器件在843.34 W kg-1时仅为20.54 W h kg-1。（2）采用水热工艺和后续煅烧处理,在泡沫镍基底上直接生长了多孔Mn Co2O4.5NWs。通过改变尿素用量获得了粒子组成的Mn Co2O4.5薄膜（Films）。这些无粘结剂型Mn Co2O4.5@NF电极具有电池型电极材料的电化学特征,表现出优异的电化学性能。特别是Mn Co2O4.5-NWs@NF在1 A g-1时比容量达到了288.47 C g-1,在10 A g-1时其倍率为78.07%。此外,以Mn Co2O4.5-NWs@NF(Mn Co2O4.5-film@NF)作正极、活性炭AC作为负极制备混合超级电容器,其工作电压窗口可达到1.7 V。Mn Co2O4.5-NWs@NF//AC HSC在914.28 W kg-1的功率密度下能量密度可以达到29.57 W h kg-1;当功率密度提高到8.24 k W kg-1时,仍能保持20.82 W h kg-1的能量密度。此外,在6 A g-1的高电流密度下,Mn Co2O4.5-NWs@NF//AC HSC和Mn Co2O4.5-film@NF//AC HSC经过连续6000次循环后只观察到较小的比容量衰减,显示出优异的循环稳定性。（3）在异丙醇、甘油和去离子水的混合溶剂中,通过溶剂热法制备了表面包裹有纳米薄片的Mn Co2O4.5微球（Microspheres,MSs）。Mn Co2O4.5 MSs比表面积高达156.85 m~2 g-1。在1 A g-1的电流密度下比容量达到287.02 C g-1;并且倍率优异,在8 A g-1时仍可保持73.3%的比容量。以Mn Co2O4.5 MSs为正极、AC为负极,组装了电压窗口可达0～1.75 V的HSC器件。该Mn Co2O4.5 MSs//AC HSC器件具有卓越的循环稳定性,在6 A g-1下连续充放电5000次后,其比容量维持在初始值的103.04%。另外,该HSC在959.35 W kg-1的功率密度下,最大能量密度达到30.33 W h kg-1;并当功率密度增至8.72 k W kg-1时,其能量密度仍可保持19.99 W h kg-1。
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