氧化石墨烯的可控还原及其吸附性能研究

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氧化石墨烯(GO)和还原氧化石墨烯(rGO)是衍生自氧化石墨的二维(2D)材料,其表面的氧含量直接影响其物理和化学性质,例如GO的导电率,亲水性,悬浮稳定性,吸附性能和离子筛分能力等。所有这些性能受GO表面基团的含氧类型和含量的影响。而GO的还原是调控表面含氧官能团数量和类型的有效手段,很多研究者也通过各种还原方法努力去调整GO的还原程度,然而所还原的结果是:由于还原条件较苛刻,还原过程难以精确控制,还没有实现高效、大规模的制备,特别是对于含氧量仍然较高的还原控制。这些缺陷极大的影响了对于确切应用中的rGO需求,例如,氧化石墨烯(GO)作为石墨烯的衍生二维材料,由于表面具有丰富的含氧官能团和丰富的π电子结构,对于水中的大多数重金属表现出优异的吸附性能。然而正是因为GO的丰富含氧基团使得具有强亲水性特征,这将会导致GO在溶液中的溶胀,极大的阻碍其应用效果。而rGO能解决溶胀问题,因此对于GO的吸附应用寻求合适还原度的rGO将是主要研究方向。本文采用电子束辐照和真空热还原两种还原方法对GO进行还原,并分别研究得到的rGO吸附性能。结果如下:(1)通过简便,高效绿色的电子束辐照(EBI)还原方法实现了GO的精确还原,在控制辐照剂量的条件下,得到了一系列C/O从1.6至4.8的还原氧化石墨烯(rGO),此外,单个含氧基团,即环氧基或羰基,可主要保留在rGO中。通过控制含氧量使得rGO的层间距可以从9.6?变化至7.4?。制备的rGO对Pb(II)离子具有优异的吸附效果,rGO在辐照剂量为5 kGy时具有最大吸附量达到194.76 mg g-1,表明含氧基团的比例对于改善rGO在水溶液中的吸附是重要的。(2)通过温控法(120℃-210℃)热还原GO也实现了rGO的可控还原,得到的rGO具有C/O为2.625.1,这比电子束还原的结果要高,说明热还原对于含氧的去除效果较好。此温度梯度下还原的rGO能够保留单个的C=O,GO的层间距从8.0?减小到3.5?,在温度高于180℃时GO能够较为彻底的还原,其结果更接近石墨,得到的rGO对Pb(II)吸附效果随温度升高而下降,并且都小于GO的吸附效果(173.8 mg g-1)。(3)综合而言,电子束还原对于获得低还原度的rGO可行,而热还原对于获得高还原度的rGO可行,并且两种方法都能解决GO在水中溶胀的问题。
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