糠醛加氢重排制环戊酮和环戊醇铜基催化剂的研究

来源 :北京石油化工学院 | 被引量 : 0次 | 上传用户:LQL12
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
糠醛作为一种从半纤维素中提取的重要生物质平台化合物,在制备多种高附加值生物质绿色化学品方面有广泛的应用。本文通过浸渍法制备了一系列碱金属或碱土金属改性的铜基催化剂(Cu-M/γ-Al2O3,M=Ba,Ca,K,Mg,Na),简称:Cu-M),并考察其糠醛加氢重排的催化性能。研究了加氢重排反应后催化剂积碳失活的机理,考察了焙烧再生、氢气还原再生、二甲基亚砜(DMSO)萃取再生和N,N-二甲基甲酰胺(DMF)萃取再生四种方法对催化剂的再生效果并分析各种方法的再生原理。首先,考察了单金属Cu催化剂与碱金属或碱土金属改性后的双金属Cu-M催化剂的糠醛加氢重排性能,探究了碱金属或碱土金属负载量对催化性能的影响,结果表明适当增加碱金属或碱土金属负载量有利于提高催化性能。Cu-Ba催化剂活性最高,在反应温度为200℃,氢气压力为1 MPa,反应时间为4 h的条件下,环戊酮和环戊醇的综合收率达到82.6%,催化活性是未改性Cu催化剂活性的2.5倍。与此同时,选用Cu-Ba催化剂分别考察了反应温度、氢气压力、反应时间、催化剂质量、水体积以及搅拌速率对反应活性的影响。其次,通过对糠醛在不同条件下加氢重排反应后的催化剂进行一系列的研究,发现在反应过程中催化剂上会产生积碳,这种积碳是由聚糠醇经过一系列转化形成的共轭二烯聚合物。而且,催化剂在反应后会出现活性组分团聚和孔结构破坏的现象,引起催化剂失活。对加氢重排反应和聚合反应机理的研究表明,二者存在相同的碳正离子中间体,因此在中性或酸性环境下,很难完全避免糠醇的聚合。引入碱金属或碱土金属可以保护催化剂孔结构,提高碳正离子中间体的稳定性,在一定程度上可以减少积碳的生成。最后,考察了焙烧再生、氢气还原再生、DMSO萃取再生和DMF萃取再生四种方法对于糠醛加氢重排反应后催化剂的再生效果影响。结果表明,焙烧再生效果优于氢气还原再生、DMSO萃取再生或DMF萃取再生。经过焙烧再生,催化剂上吸附的积碳在高温条件下发生氧化分解,催化剂催化活性恢复了近75%;氢气还原再生虽然能让部分积碳在高温下分解,但仍有一些积碳吸附在催化剂上,导致催化剂活性恢复率不高;两种溶剂萃取再生的效果最差。
其他文献
<正>2022年11月30日,欧盟委员会如约发布了新的《包装和包装废弃物条例提案》。纵览该提案,可以明显的发现较以前的《包装和包装废弃物指令》,一方面其有很多理念是一脉相承的,比如作为科学依据的全生命周期评价和作为管理依据的垃圾层级管理,但另一方面新提案也提出了众多的新措施与目标。本条例主体文件一共包含了解释性备忘录,解释条约141条,执行条约12章(Chapter)65款(Article)以及法
期刊
研究目的:1.回顾性分析粤北人民医院2015-01至2020-10下肢深静脉血栓形成、肺栓塞及植入滤器患者的临床特征。2.回顾性分析粤北人民医院2018-01至2020-10下肢深静脉血栓形成患者单纯抗凝和放置滤器治疗的疗效差异。研究方法:1.第一阶段,采用“下肢深静脉血栓”和“肺栓塞”两个关键词从我院病案室导出2015-01至2020-10期间所有出院诊断中含“下肢深静脉血栓”或“肺栓塞”的患者
学位
目的 分析头孢菌素类抗生素不良反应75例及其影响因素。方法 选取2018年1月—2020年12月广州中医药大学顺德医院75例应用头孢菌素类抗生素治疗出现不良反应的患者临床资料进行分析,总结患者头孢菌素类抗生素相关不良反应的影响因素。结果 头孢菌素类抗生素剂型主要为注射剂、片剂、胶囊、缓释胶囊、干混悬剂、粉针剂,其中注射剂的使用率最高;头孢菌素类抗生素所致不良反应类型主要为呼吸系统反应、泌尿系统反应
期刊
近年来,我国综合实力的提升以及人们精神生活需求的提高,旅游已经成为各地经济发展的重要支撑。“全域旅游”作为一种在当前特殊的历史条件下带有我国特征的理念,在时间和区域上均存在其特点。而由于中国全域旅游的蓬勃发展,在实际中也可看出全域旅游对中国旅游业的发展具有重要的意义,从而将全域旅游的理念进一步提高到了我们发展的新领域上。在我国的有关政策引导下,在我国区域内已建设起了若干全域旅游示范区。当前全域旅游
学位
铣削加工是金属切削的精加工方式之一,具有工件热变形小,加工质量高等优点,被广泛应用于汽车、航空工业以及模具制造业等工程领域,尽管铣削加工存在很多优点,但是由于铣削过程中颤振的存在,破坏了工件表面质量并且降低了切削效率。为了准确预测铣削系统的稳定性,本文针对线性系统考虑刀具材料、变形、切削速度以及铣削过程中非线性因素的影响,研究铣削加工中各个参数对铣削系统稳定性的影响。主要内容如下:(1)建立正交切
学位
根据皮亚杰认知发展阶段理论,小学阶段的学生正处于前运算阶段和具体运算阶段,他们习惯于凭借具体的事物或形象理解逻辑关系,学习抽象的数学知识对他们来说具有一定的难度。基于此,教师利用“数学画”教学,将抽象的数学知识图示化,是提高学生学习质量的重要方式。本文从理论依据和目标导向两个层面出发,阐述了“数学画”教学的价值。
期刊
江西省是旅游大省,旅游资源丰富,南昌湾里是南昌的城市中央公园,近年来,依托于当地自然、人文资源的独特优势,当地积极发展乡村休闲旅游产业,并吸引了大批游客。在国家政策引导下,南昌湾里大力发展乡村旅游项目,挖掘文化旅游资源,许多民宿也相应地被开发,成了网红的打卡地和休闲新去处,比如芙山房民宿、如栖民宿。然而因为民宿重视程度不够、缺乏民宿经营人才等原因,南昌湾里民宿发展仍存在较多问题,比如集体竞争力薄弱
学位
背景慢性阻塞性肺疾病(chronic obstructive pulmonary disease,COPD)是一种以持续且进行性进展不可逆气流受限为特征的慢性肺部疾病。慢阻肺病程中反复发生的呼吸道感染,是导致慢阻肺急性加重及加速疾病病程进展的重要原因[1-3]。引起慢阻肺急性加重的原因有很多,其中以细菌引起的呼吸道感染最为常见,然而,由于在病程中频繁的使用糖皮质激素和抗生素,以及自身免疫和衰老的问
学位
ChatGPT3.5和4.0的发布标志着人工智能技术革命进入实质性应用阶段,预期将对经济社会发展带来颠覆性的影响。以ChatGPT的发布为起点,讨论分析人工智能技术革命对个人、国家或区域、乃至全球局势的影响,具有重要意义。在个人层面,它会逐步取代大量劳动力,对教育和学习提出新的需求;同时,它会重塑人们的生活方式与社会关系。在国家或区域层面,人工智能将大幅度提高生产效率,以低廉的价格提供极其丰富的产
期刊
随着民居研究的进展,地域性传统民居的研究正在打破行政区划的限制,转而注意到相似自然地理环境塑造出的民居特色。同时,乡村振兴与村落保护的发展使得民居建设需要从生态绿色的角度设计考量,因此,地域性的传统民居绿色建造经验的研究与整理至关重要。汾渭平原作为黄河流域中承载文明的重要地理单元,在长期适应自然地理环境的发展中,形成了整体统一又有细微地域差异的建筑系统。其包含的特征特点共同塑造了汾渭平原传统合院民
学位