Cu-O-Mn/γ-Al2O3催化剂合成表征及对甲苯催化氧化性能研究

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VOCs(volatile organic compounds)作为大气污染物,其控制技术已引起人们的关注。常用的VOCs处理方法有吸附法、冷凝法、生物法、催化燃烧法等。其中催化燃烧法由于其高效节能、无二次污染等优点而应用较广。目前工业上普遍应用的钯、铂等贵金属催化剂活性高,但是贵金属由于成本高、资源短缺、耐热性和抗毒性差等缺点,开发活性较好价格低廉的催化剂成为研究热点,其中过渡金属铜锰氧化物催化剂属于其中的典型代表。本文选取甲苯作为VOCs的典型代表,探讨Cu和Mn之间的相互作用对甲苯催化模型反应的影响。  本文利用浸渍法合成了不同铜锰摩尔配比及Cu/Mn=1∶1.5时不同负载量的一系列CuxMny/γ-Al2O3催化剂,然后通过氮气吸脱附(N2 adsorption)、电感耦合等离子发射光谱(ICP)、拉曼光谱(Raman)、X射线衍射(XRD)和氢气程序升温还原(H2-TPR)、紫外漫反射(Uv-vis)、X射线光电子能谱(XPS)等一些表征手段对合成的催化剂进行表征。  催化剂甲苯催化燃烧实验结果表明铜锰摩尔配比及负载量对催化剂活性具有很大的影响。对于不同摩尔比催化剂,当铜锰比为0.5∶0.75时,催化剂活性最高,甲苯在350□完全燃烧。XRD结果表明所有样品均未检测到CuO和MnxOy的峰,说明CuO和MnxOy是高度分散在载体表面的。XPS结果表明催化剂中铜是以+2价存在的,锰以+3价存在。对于Cu/Mn=1∶1.5,不同负载量催化剂,当Cu和Mn负载量分别为1.0和1.5 mmol时,催化剂活性最高,甲苯在300□完全燃烧。当铜锰负载量达到1.0、1.5 mmol时,出现Cu1.5Mn1.5O4晶体的衍射峰,并且峰的强度随着负载量的增加而增大。对于不同负载量催化剂XPS结果表明随着负载量的增加,催化剂中铜主要是以+2和+1价存在,锰主要是以+3和+4价存在。
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