改性MOR分子筛应用于DMTM过程以及处理水中4-硝基苯酚的研究

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本文主要探究了丝光沸石分子筛在能源领域和环境领域的两项应用。在能源领域,页岩气甲烷利用一直是一个难题,甲烷由于其易燃易爆的性质,很难实现远距离运输,甲醇由于工业用途广泛并且稳定性好被认为是甲烷转化的一种理想产物,如何实现将甲烷在产地直接转化为甲醇一直备受关注。4-硝基苯酚作为废水中难以降解且剧毒的一种有机物,如何快速高效的降解水体中的4-硝基苯酚同样是环境领域的一个热点问题。MOR分子筛由于具有骨架结构稳定、孔道丰富、耐酸耐碱等特点,已经被证实是一种优秀的催化剂。甲烷到甲醇的直接转化过程(DMTM)相对于其他的甲烷转化制甲醇的方法有明显的优势,DMTM可以同时保证甲烷的高转化率和甲醇的高选择性,反应在固定床上进行也保证了其可以应用于工业生产。因此催化剂的选择就显得尤为关键。本文尝试了使用不同的铜盐交换的MOR分子筛作为DMTM过程的催化剂,评价过程首先得出450℃为催化剂的最佳活化温度,醋酸铜交换的催化剂在评价展示出最佳的催化效果,甲烷的产率高达131μmol/g,甲醇的选择性达到了85%~90%。同时对比了不同铜盐交换的催化剂催化效果后发现,Cu@MOR催化剂的性能受到铜盐中阴离子的影响,阴离子对于MOR中质子的提取能力以及铜离子在水溶液中的水解状态都会影响Cu@MOR催化剂的性能。通过催化剂离子交换次数的改变可以发现,铜盐的负载状态同样是影响催化效果的重要因素。4-硝基苯酚作为水体中的重要污染物之一,会造成水体富营养化,并且通过生物富集危害人体健康。本文将MOR分子筛与银离子进行交换制备的Ag@MOR催化剂对于水中4-硝基苯酚的处理效果明显,所有样品均可以在在20分钟内被完全还原为4-氨基苯酚。以五分钟时刻4-硝基苯酚浓度作为标准,对比了不同银离子交换次数和交换时间的催化剂催化效果后发现,随着交换过程中银离子浓度的增加,还原速度加快,催化剂的还原速度同样与银离子交换次数呈现正相关趋势,催化剂的表征也印证了这一结论。
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