【摘 要】
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由于快速增长的能源需求和日益严重的环境问题,采用可再生的自然能源,如太阳能,潮汐能,地热能,风能和生物质能等,来取代化石燃料,在科学研究中被日益关注。但是直接使用这些自然资源来产生电力是非常困难的,因为这些能源在时间和空间上都是具有间歇性的。因此有必要利用电化学过程来转换和存储可再生能源。基于界面调控策略的双金属催化剂,由于其在提高电化学性能方面具有巨大潜力,已经得到了人们的深入探索。界面调控策略
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由于快速增长的能源需求和日益严重的环境问题,采用可再生的自然能源,如太阳能,潮汐能,地热能,风能和生物质能等,来取代化石燃料,在科学研究中被日益关注。但是直接使用这些自然资源来产生电力是非常困难的,因为这些能源在时间和空间上都是具有间歇性的。因此有必要利用电化学过程来转换和存储可再生能源。基于界面调控策略的双金属催化剂,由于其在提高电化学性能方面具有巨大潜力,已经得到了人们的深入探索。界面调控策略取得的重大进展主要源于其在调整中间体吸附、控制电子和质子传递、防止催化剂聚集等方面,这为高效催化剂的合理设计提供了巨大帮助。因此,利用界面策略对双金属基催化剂进行合理调控,是具有可行性的。在本论文中,我们主要通过界面调控策略对双金属基催化剂进行构建高性能优质界面,主要包括（1）构建氮化诱导的压缩应变界面、（2）具有普适性的双金属协同效应且含量可控界面、（3）界面诱导CO溢流效应的双金属超薄纳米片,并将其应用于不同类型电催化反应,并深入探讨了界面调控策略对于电催化反应活性和稳定性的影响。主要内容概括如下:第一章:介绍了界面型双金属基催化剂的合成方法和类型,并论述了界面效应作用于析氢反应（HER）,析氧反应（OER）和乙醇氧化反应（EOR）的机理以及其对反应性能的影响作用,同时阐明本文的选题依据和主要研究内容。第二章:结合应变和界面策略的优势,构建了独特的功能界面:氮化诱导的压缩应变界面（N掺杂钯/非晶态钴（Ⅱ）（N-Pd/A-Co（Ⅱ）界面））。水在无定形Co（Ⅱ）位点上的解离和H在N掺杂的Pd位点上的重组所构成的协同效应,在达到优秀的碱性析氢反应性能方面起着重要作用。第三章:制造了一种富含界面的类似太阳状的Ag@Ru纳米颗粒,应用于开发高效的全范围pH值水分解双金属电催化剂。特殊的界面结构使得大量的Ru纳米触角与Ag核不完全接触,充分暴露出丰富的界面,大大优化了反应中间物种的参与。并且第二种金属的引入改变了 Ru的电子结构,提升了催化性能。第四章:利用溶液合成方法制造了一类独特的Rh/Rh-M纳米片（M=Co、Mn、Fe和Ni）,其中超薄Rh纳米片作为基底,Rh-M纳米颗粒分散在其表面。受益于独特的形貌和结构,CO可以从Rh位点溢出到Rh-M中的M位点,这使得Rh位点上的CO吸附减弱,从而减少其在反应过程中毒化效果,以此来提升催化剂在乙醇氧化反应的稳定性。
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