【摘 要】
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MOFs是由有机配体和金属离子组装而成的具有多孔结构的金属有机框架材料,具有丰富的金属活性位点和较高的孔隙率,广泛应用在催化、气体吸附与储存、传感以及药物输送等领域。Ce作为一种稀土元素,在地壳中的含量相对较高且成本较低,Ce-MOFs结合了MOFs材料较大的比表面积和尺寸可选择的特点,同时具有光稳定性,可以作为一种优异的光催化材料。本文主要研究UiO-66（Ce）对抗生素的光催化降解性能,并针对
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MOFs是由有机配体和金属离子组装而成的具有多孔结构的金属有机框架材料,具有丰富的金属活性位点和较高的孔隙率,广泛应用在催化、气体吸附与储存、传感以及药物输送等领域。Ce作为一种稀土元素,在地壳中的含量相对较高且成本较低,Ce-MOFs结合了MOFs材料较大的比表面积和尺寸可选择的特点,同时具有光稳定性,可以作为一种优异的光催化材料。本文主要研究UiO-66（Ce）对抗生素的光催化降解性能,并针对粉体光催化剂难以回收利用这一问题,将UiO-66（Ce）负载到柔性基底芳纶织物上,在实现循环利用的同时不影响其光催化活性,这种复合材料在实际应用中具有潜在的前景。本文制备了两种不同的UiO系列MOFs材料,溶剂热法制备了UiO-66（Zr）,溶液中直接反应制备了UiO-66（Ce）。通过红外光谱、XRD以及SEM表征其结构与形貌,通过紫外可见漫反射光谱测试了UiO-66（Ce）对紫外-可见光的吸收性能,结合公式计算出UiO-66（Ce）的禁带宽度为2.85 e V,价带位置为+2.2 e V,导带位置为-0.65 e V。将四环素和多西环素作为模拟污染物测试其光催化降解性能,结果表明UiO-66（Ce）光催化降解能力远高于UiO-66（Zr）。同时研究不同p H值以及不同催化剂投加量对光催化降解抗生素的影响,结果表明p H为7,UiO-66（Ce）用量为0.3 g·L-1时在1 h内对20 mg/L的四环素光催化降解率可达93.33%,催化剂用量为0.2 g·L-1时对多西环素的光催化降解率达92.71%。通过自由基捕获实验研究UiO-66（Ce）光催化降解机理,确定该反应中主要活性物质是超氧自由基和光生空穴。为实现UiO-66（Ce）光催化剂的循环使用,本文首先对原芳纶进行碱处理,然后在芳纶表面以对苯二甲酸和硝酸铈铵为原料通过层层自组装的方式负载UiO-66（Ce）制得UiO-66（Ce）@芳纶复合材料,并采用红外光谱、XRD、SEM以及EDS对其结构与表面形貌进行表征。结果显示碱改性处理后的芳纶织物对UiO-66（Ce）负载率明显高于未经处理的芳纶织物,UiO-66（Ce）在芳纶织物表面自组装形成直径为100-200 nm的纳米颗粒。研究不同自组装次数制备的UiO-66（Ce）@芳纶复合材料的光催化降解性能,结果显示,随着自组装次数的增多,光催化降解率增加,自组装20次的复合材料（3 cm×3 cm）在90 min内对20 mg/L的四环素光催化降解率可达92.68%,对多西环素的光催化降解率达93.19%,循环使用5次后,降解率仍在85%以上。
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