【摘 要】
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作为一种近年来研究进展迅速的荧光纳米材料,碳点（CDs）具有表面易修饰、抗光漂白、原料来源广泛且制备简单和良好的光稳定性等优点,因此常被应用于构建荧光分析方法。贵金属纳米粒子由于具有摩尔消光系数大、比表面积大等优点而被广泛应用于构建比色分析法。随着可视化分析的不断发展,人们结合比色和荧光两种分析方法的优点构建了多种双信号分析方法。此类分析方法兼具荧光分析法的高灵敏度以及比色分析法的操作简便和低成本
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作为一种近年来研究进展迅速的荧光纳米材料,碳点（CDs）具有表面易修饰、抗光漂白、原料来源广泛且制备简单和良好的光稳定性等优点,因此常被应用于构建荧光分析方法。贵金属纳米粒子由于具有摩尔消光系数大、比表面积大等优点而被广泛应用于构建比色分析法。随着可视化分析的不断发展,人们结合比色和荧光两种分析方法的优点构建了多种双信号分析方法。此类分析方法兼具荧光分析法的高灵敏度以及比色分析法的操作简便和低成本的优点,不仅可以提供肉眼可视化检测结果,产生的光信号变化可以通过光谱仪进行检测,帮助增强检测准确性,在生物监测、环境分析等各个方面有巨大的应用前景。基于此,本论文利用碳点和贵金属纳米颗粒独特的光学性质,构建了几种分析方法分别用于检测抗坏血酸、铬离子和碱性磷酸酶活性。本文主要工作内容如下:1.以邻苯二胺和乙二醇为前驱体,采用一步水热法在反应釜中制备了氮掺杂碳点（N-CDs）,并利用透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）等仪器对其形貌、结构组成和荧光性质进行了表征。基于抗坏血酸（AA）对N-CDs的荧光增强作用以及碱性磷酸酶（ALP）可以催化底物L-抗坏血酸-2-磷酸酯盐（AA-2P）产生AA,构建了一种可以用于AA和ALP高灵敏检测的荧光分析方法。AA的浓度在0-150μmol/L的范围内与方法的荧光信号具有良好的线性关系,检出限为0.52μmol/L;ALP的浓度在0-70 U/L的范围内与方法的荧光信号具有良好的线性关系,检出限为0.68 U/L,成功实现了对人体血清中ALP的检测。2.将荧光碳点与谷胱甘肽修饰的金纳米颗粒（GSH-AuNPs）相结合,构建了一种检测铬离子的双信号可视化分析方法。GSH-AuNPs基于内滤效应可以猝灭碳点的荧光,Cr3+的存在会诱导GSH-AuNPs发生特异性聚集,其SPR吸收峰发生红移,溶液颜色表现出“红-蓝”的变化,同时这一过程破坏了GSH-AuNPs对碳点的荧光猝灭,碳点的荧光得以恢复。方法的荧光信号与Cr3+的浓度在0.5-70μmol/L的范围内具有良好的线性关系,检出限为0.37μmol/L;比色信号与Cr3+的浓度在2-50μmol/L的范围内具有良好的线性关系,检出限为0.30μmol/L。双信号分析方法显示出对Cr3+良好的选择性,并被成功应用于湖水水样中Cr3+的检测。3.结合碳点和Au@Ag纳米颗粒（Au@Ag NPs）刻蚀构建了一种检测ALP的双信号分析方法。在该检测体系中,Au@Ag NPs可以猝灭碳点的荧光,ALP的存在可以催化底物AA-2P生成AA,后者可以还原检测液中的碘酸钾（KIO3）生成碘单质（I2）,I2进一步氧化刻蚀银壳,因此Au@Ag NPs的SPR吸收峰红移,溶液颜色呈现“黄-棕”的变化,同时碳点的荧光得以恢复,因此可以利用碳点的荧光以及溶液的颜色变化来实现对ALP的高灵敏检测。荧光信号与ALP的浓度在0-100 U/L的范围内呈现良好的线性关系,检出限为0.20 U/L;比色信号与ALP的浓度在5-100 U/L的范围内具有良好的线性关系,检出限为1.88 U/L。双信号分析方法显示出对ALP良好的选择性,可用于人血清中ALP的检测。
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