全无机CsPbX3钙钛矿载流子动力学过程研究

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近年来,金属卤化物钙钛矿材料作为一种新兴材料因其具有优异的光电性能,在太阳能电池,催化,激光,光电二极管等领域有着潜在的应用前景。全无机钙钛矿材料相较于有机无机杂化钙钛矿材料具有更加优异的热稳定性和化学稳定性,成为提升钙钛矿电池稳定性的潜在技术。缺点是高效全无机钙钛矿材料CsPbI3的光伏活性相在室温易发生相变,因此利用量子限域效应解决无机钙钛矿室温易相变的问题,拓展其应用于太阳能电池,发光二极管,激光等领域中。本文以无机钙钛矿材料为载体,主要探究了以下问题:1.具有量子限域效应的量子点钙钛矿电池因受激后可产生多激子而被研究者所关注,但稳定纳米结构需要长链有机配体的协助,导电性较差的有机配体使光生载流子较难于外电路进行复合。研究表明将具有优良特性的二维石墨烯导体复合到钙钛矿量子点中,可有效地提高光生载流子的传输性能,进而提高太阳能电池器件的性能。然而,石墨烯/钙钛矿复合材料中载流子的传输机理尚不明确。为探究其载流子输运过程,我们制备了 CsPbI3钙钛矿量子点,并将之与二维石墨烯材料复合,利用瞬态光谱学等表征手段探究复合后两者之间的载流子动力学过程。通过对比不同质量浓度石墨烯复合材料的瞬态吸收与瞬态荧光光谱,推断石墨烯的引入可诱导CsPbI3钙钛矿量子点中的光生空穴向石墨烯转移,有效地促进光生电荷的分离。本工作利用瞬态吸收与瞬态荧光光谱直接观察到复合材料间的空穴转移,为研究载流子动力学过程提供新思路。2.准二维钙钛矿太阳能电池因其相较于传统钙钛矿太阳能电池更加优异的水氧稳定性,受到研究者们的青睐。在一步溶液法制备的多晶薄膜中引入长链有机分子既能形成准二维结构,还可钝化缺陷,但由于准二维相组分并不单一,其内部相组分形成的影响因素尚不明确。为了能更加精准的调控其相组成,我们通过改变退火温度与退火时长成功调控不同n值的R-P型准二维CsPbI3钙钛矿多晶薄膜中三维相的组成,并利用X射线多晶衍射,吸收发射光谱以及瞬态吸收光谱分析薄膜中的相组成与分布情况。发现薄膜中三维相组分随退火温度与时长的增长不断增多,且主要分布于薄膜表面。本工作较为全面地研究了退火温度与时长对不同n值准二维钙钛矿相组成的影响,为准二维薄膜的制备提供了技术基础。3.由于CsPbBr3钙钛矿具有较大的激子结合能与较为优异的光学性质,在发光二极管与激光领域有着潜在的应用价值。在CsPbBr3钙钛矿薄膜中引入长链有机分子可有效地降低薄膜表面的粗糙度,减少光损耗,从而获得较低的放大自发辐射(ASE)阈值,但不同链长有机分子对薄膜的影响并不相同,有机分子链长之间的差异尚不明确。为探究不同链长有机分子对ASE性能的影响,我们将苯甲胺,苯乙胺,苯丙胺引入前驱体溶液中,制备CsPbBr3多晶薄膜,并利用原子力显微镜,吸收发射光谱及瞬态吸收光谱等测试对不同链长的多晶薄膜进行表征。发现随着链长的增长,薄膜中出现类二维结构,增大了薄膜表面的粗糙度,降低载流子寿命,同时获得了低阈值高光增益系数的多晶薄膜。本工作探究了不同链长有机分子对ASE性能的影响因素,为钙钛矿的应用提供了一种新的思路。
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