在过去的几十年里,随着电子设备小型化的发展,对新能源材料的需求越来越大,这使得锂电池的研究受到广泛关注,锂硫电池（Li-S）因其出色的理论容量和环境特性,有望被用于新一代储能设备。然而,锂硫电池在其应用中仍有许多问题亟待解决,如硫的电导率低、锂硫化合物（如Li2S）在形成过程中体积膨胀以及锂枝晶向隔膜渗透等问题。此外,在充放电过程中,由于多硫化物（Li PS）的溶解和迁移导致电池性能下降（即“穿梭效应”）,使得开发高性能的锂硫电池极具挑战。多孔材料具备结构可调控和比表面积高等优点,可用于调控多硫化物、电解质的传输,诸多研究已证明多孔材料有望提升锂硫电池的综合性能。本文利用分子动力学模拟（MD）的研究手段,揭示了金属有机框架基聚合物电解质调控多硫化物机制,以及碳纳米管作为隔膜调控电解液和多硫化物的传输规律。本论文研究内容与结果如下:1.金属有机框架调控聚离子液体的动力学模拟聚合物基体通过链段的移动为离子传输提供通道,而金属有机框架（MOFs）作为填充物不仅可以有效改善锂盐的解离率、锂离子的电导率和聚合物的链段取向性,还可以通过吸附作用阻止阴极中的多硫化物在电解液中的溶解。首先,本文利用分子动力学模拟研究了聚离子液体（PILs）在MOFs加入前后链段取向的转变,揭示了HKUST-1金属有机框架化合物与PILs相互作用的机理。随后再利用密度泛函理论从原子、分子层面分析了MOFs、PILs和多硫化物的吸附机理,预测了MOFs对锂硫电池性能提升的微观机理。2.双级孔碳壳层对多硫化物限域作用的动力学模拟在锂硫电池隔膜中,由于多级孔碳纳米管具有独特的微结构,其为电子传输提供了通道,能够实现优异的传输,同时其通过限域作用来调整可溶性多硫化物的扩散速率。首先研究建立了孔径为1.2-11 nm的八种不同碳纳米管模型,采用分子动力学方法探索了多硫化物和电解液的传输规律,模拟结果表明当孔径在1.2-3.5 nm时,物质的扩散速率随着孔径增大而提高;当孔径大于3.5 nm,物质的扩散速率下降至趋于恒定值。此外,通过温度和孔道长度对物质传输速率影响的研究,发现温度的提升可以增加物质的扩散速率,然而孔道长度的增加并不能有效提高扩散的速率。与单一孔径结构的模型相比,多级孔中的微孔结构能够有效抑制多硫化物扩散,另一方面介孔结构保证了电解液及锂离子在孔道中的传输效率,从理论上证明了该多级孔碳材料结构具有优异的电解质传输性能及对多硫化物的限域效应。综上,本论文结合分子动力学与密度泛函理论计算,在微观层面探究了锂硫电池结构与性能的关系。研究表明多孔材料不仅调节了锂硫电池微观结构的有序度,同时调控了电池中物质的传输效率。本研究为锂硫电池性能改进的应用设计提供了重要的理论依据。