【摘 要】
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近年来,随着人类对化石燃料的过度需求,已经导致了严重的全球能源短缺和CO2过度排放问题,因此我们更迫切的需要开发出可再生的清洁能源（如水裂解产生氢气）以及降低大气中CO2的浓度（如碳中和实现C1化合物生成）。目前,半导体材料已经在光催化还原CO2、水裂解析氢和降解污染物等领域有了广泛的研究,但常见半导体,如锐钛矿,金属硫化物,金属有机骨架（MOFs）等,存在可见光响应范围窄,且表面光生电荷易复合等
【基金项目】
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国家自然科学基金（21663027）； 国家自然科学基金（21808189）； 甘肃省重点科学技术基金会（20YF3GA021）； 甘肃省高校创新基金计划（2020B-091）； 开放项目；
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近年来,随着人类对化石燃料的过度需求,已经导致了严重的全球能源短缺和CO2过度排放问题,因此我们更迫切的需要开发出可再生的清洁能源（如水裂解产生氢气）以及降低大气中CO2的浓度（如碳中和实现C1化合物生成）。目前,半导体材料已经在光催化还原CO2、水裂解析氢和降解污染物等领域有了广泛的研究,但常见半导体,如锐钛矿,金属硫化物,金属有机骨架（MOFs）等,存在可见光响应范围窄,且表面光生电荷易复合等缺点,很大程度上致使催化剂光催化活性较低。因此,需要对半导体进行改性来达到提高其催化活性的目的。共价有机骨架（COFs）是一种π共轭聚合物,具有强的可见光捕获能力、孔分布均匀且结构可调等优点,因此在光催化太阳能燃料生产领域显现出巨大的潜力。本文首先回顾了光催化技术的背景和基本原理并介绍了COFs的制备、种类和COFs基光催化剂在光催化领域中的应用。然后主要围绕基于光响应型二维COFs的结构特点及其对半导体和MOFs的改性进行研究和探讨,并将制备得到的复合材料应用到光催化二氧化碳还原和水裂解析氢应用中。本论文的主要研究内容如下:（1）TiO2-INA@CuP-Ph COF光催化CO2还原:利用动态共价化学合成方法制备二维CuP-Ph COF,使其生长成结构有序、热力学稳定的结晶多孔材料。先使用异烟酸将TiO2表面吡啶功能化,再用回流的方法将吡啶功能化的TiO2与CuP-Ph COF通过配位键连接,然后得到了一系列不同质量百分比的TiO2-INA@CuP-Ph COF复合杂化体,并对所有材料进行光催化CO2还原测试。结果表明:1.5%的TiO2-INA@CuP-Ph COF复合杂化体表现出最优的光催化活性以及良好的光催化稳定性,其中CO的生成速率达到50.5μmol.g-1.h-1,分别为TiO2和CuP-Ph COF的24.5倍和9.9倍。另外,通过对TiO2-INA@CuP-Ph COF复合杂化体的机理探索并提出了Z型光催化机理。该实验主要是利用基于卟啉单体的CuP-Ph COF的光敏化作用对TiO2进行化学改性,使得复合杂化体中的TiO2对光的响应范围可延展到可见光区域并且降低光生电荷的复合效率,进而有效的促进复合杂化体的光催化活性。（2）NH2-MIL-68（In）@Triazine-COF、NH2-UiO-66（Zr）@Triazine-COF、NH2-MIL-101（Fe）@Triazine-COF光催化CO2还原:首先用溶剂热法制备棒状的NH2-MIL-68（In）、纳米颗粒状的NH2-UiO-66（Zr）以及棱锥状的NH2-MIL-101（Fe）。然后,利用原位溶剂热法使Triazine-COF生长在MOFs的表面,得到一系列的MOFs@COFs复合体。结果表明:在相同条件下,NH2-MIL-68（In）@Triazine-COF表现出最优的光催化CO2还原活性。其中CO的生成速率为:25μmol.g-1.h-1,CH4的生成速率为:11.67μmol.g-1.h-1。该实验利用Triazine-COF和氨基化MOFs的结构特点,通过共价键将两者稳定的连接在一起。这种通过共价键连接的MOF@COF结构能够提高电荷转移速率和分离效率。最后通过分析了复合材料的能带结构,提出了NH2-MIL-68（In）@Triazine-COF复合体可能的光催化机理。（3）ZnIn2S4@CuP-Ph COF光催化水裂解析氢:通过原位溶剂热的方法制备2D/2D型ZnIn2S4@CuP-Ph COF异质结并用于光催化分解水产氢。通过一系列表征,提出了可能的光催化水裂解产氢反应机理。结果表明:质量比为10%的ZnIn2S4@CuP-Ph COF异质结的产氢速率最佳。其中H2析出速率为408.36μmol.h-1,添加1.5%Pt助催化剂后析氢速率达到:2667.94μmol.h-1。该实验利用ZnIn2S4和CuP-Ph COF的二维结构,通过原位生长成功构建了2D/2D异质结,在Pt作为助催化剂的情况下加速了光生电荷的转移并表现出优异的催化活性。
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