【摘 要】
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氮氧化物是大气污染物的主要成分之一。目前,选择性催化还原（Selective Catalytic Reduction,SCR）是有效的脱除氮氧化物的一种技术。稀土型催化剂是SCR技术中的一种极有应用前景的催化剂。设计和制备适合于中低温工况（280-420℃）的铈基催化剂并对其脱除详细机理进行研究成为了近年来的研究热点。本文基于超重力旋转床技术,设计并制备了不同结构、组织的微米级铈锆固溶体粉体,研究
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氮氧化物是大气污染物的主要成分之一。目前,选择性催化还原（Selective Catalytic Reduction,SCR）是有效的脱除氮氧化物的一种技术。稀土型催化剂是SCR技术中的一种极有应用前景的催化剂。设计和制备适合于中低温工况（280-420℃）的铈基催化剂并对其脱除详细机理进行研究成为了近年来的研究热点。本文基于超重力旋转床技术,设计并制备了不同结构、组织的微米级铈锆固溶体粉体,研究了物料浓度、焙烧温度、铈锆摩尔比和焙烧时间对于铈锆固溶体性能的影响,得到了最佳制备工艺条件。同时,对所制备的粉体进行TG、XRD、扫描电镜、傅立叶红外烟气仪检测、激光粒度仪、比表面积及孔径测定仪表征和分析,进一步明晰了铈锆固溶体的形貌和微观结构,结果表明:配置硝酸铈溶液初始浓度为0.4 mol/L、硝酸铈和硝酸氧锆摩尔比为1:1、超重力条件为2.68 G、前驱体在600℃焙烧3h,升温速率10 K/min时的铈锆固溶体拥有最小的粒径,结晶效果最好,D50为14.75μm,比表面积高达67.05m~2/g,孔容为0.322 cm~3/g,孔径为21.9 nm,样品在350℃下的脱硝效率最高,达到约71%。此外,本文在Chemkin框架下,构建了NH3选择性催化还原脱除NOX的详细化学反应机理,分析了反应路径图及各反应速率,研究了中间组分对脱硝反应过程的影响。结果表明:脱硝的主要反应方程式为N2H+NO=N2+HNO,而产生N2H的关键方程式为N2O+H=N2H+O,即N2O是产生N2H的主要途径;在整个脱硝过程中,中间产物N2H起到了脱硝的主要作用。最后,本文通过耦合详细化学反应机理和计算流体力学（CFD+Chemkin）,借助了物质输运模型,研究了在湍流影响下管道中流体速度、压力以及各组分摩尔分数变化（流场、浓度场、压力场）。结果表明:大空速条件下,管内速度存在大速差,同时各组分反应物相互作用、反应加速了管内湍流形成;化学反应与湍流相互作用,湍流增强了混合,强化了化学反应的进行;反应启动阶段,管入口端附近压力明显大于管后端压力,595 K、620 K、645 K时在入口端NOX的脱除率分别为9%、15%、11%;随着反应的进行,管后段初始NOX浓度下降,反应继续进行,达到稳态后,出口端NOX脱除率分别为85%、89%、84%,与微量掺氢的NH3选择性催化还原脱除NOX机制相吻合。
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