直接Z型mpg-C3N4/Ag6Si2O7复合光催化剂的制备及其可见光催化性能

来源 :中国地质大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:yxdtlwj
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水污染的治理一直是全世界关注的重要议题,光催化技术相对其他传统处理工艺有着独特的优势。但是,光催化技术仍然有着光催化剂不够稳定、对可见光的利用率低、光生电子与空穴易复合等缺陷,寻求稳定且高效的光催化剂已成为研究者们关注的重点。硅酸银(Ag6Si2O7)是一种高效可见光催化剂,但存在稳定性不足的缺点,多孔结构的石墨相氮化碳(mpg-C3N4)结构稳定,但是光催化性能较弱。本研究利用Ag6Si2O7与mpg-C3N4能级匹配的特点,采用超声辅助沉淀法制备了不同质量百分含量的mpg-C3N4和Ag6Si2O7的复合光催化剂。利用XRD、ICP-OES、FT-IR、FE-SEM、UV-Vis DRS、XPS和BET等手段对复合光催化剂的物相、光吸收性能、物理形貌、表面化学元素和比表面积等特征进行了分析。结果表明,本研究成功制备了mpg-C3N4/Ag6Si2O7复合光催化剂。其中mpg-C3N4包含碳氮单键、碳氮双键和三嗪环结构,Ag6Si2O7中的银元素以Ag+状态存在,硅元素以Si4+状态存在。mpg-C3N4为多孔层状结构,Ag6Si2O7为不规则的颗粒状。一系列不同质量百分含量的mpg-C3N4/Ag6Si2O7复合光催化剂的吸收边缘发生红移,对可见光的吸收提高。通过对亚甲基蓝的降解,发现不同质量百分含量的复合光催化剂中4%mpg-C3N4/Ag6Si2O7复合光催化剂的光催化性能最好。在60min光照时间内,降解了98.4%的亚甲基蓝,高于纯Ag6Si2O7的降解率(90.9%),远高于mpg-C3N4的降解率(11.1%),表观速率常数是纯Ag6Si2O7的2.21倍,纯mpg-C3N4的64倍。4%mpg-C3N4/Ag6Si2O7复合光催化剂在第二次和第三次循环重复实验中分别降解了78.6%和72.4%的亚甲基蓝,表明其具有良好的稳定性。并且在60min内降解了81.3%的甲基橙和87.7%罗丹明B。通过对无色2,4-二氯酚的降解实验,表明染料敏化不是光催化降解的主要因素。具有相同质量可见光活性组分的不同光催化剂降解亚甲基蓝的结果表明,4%mpg-C3N4/Ag6Si2O7的光催化性能明显优于mpg-C3N4和Ag6Si2O7简单的物理混合。光致发光测试结果表明4%mpg-C3N4/Ag6Si2O7复合光催化剂延缓了光生电子和空穴的复合。活性物种捕获实验证明·OH和h+为光催化反应中主要的活性物种,·O2-也参与了光催化反应。对光催化后的样品进行XPS测试发现银单质并未参与光催化反应。结合上述结果,发现异质结机理不适用于4%mpg-C3N4/Ag6Si2O7复合光催化剂的光催化性能提高的解释,进一步分析得出直接Z型机理是4%mpg-C3N4/Ag6Si2O7复合光催化剂的光催化性能提高的原因。综上所述,mpg-C3N4/Ag6Si2O7复合光催化剂是一种高效稳定的可见光光催化剂,对于水中有机污染物可见光催化降解具有巨大的潜能。
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