【摘 要】
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通过在不同元素配比和工艺参数球磨制备得到高性能的Ti-Fe-Si以及其它组分的锂离子电池负极复合材料,并研究了它们的电化学性能。X射线衍射,SEM和57Fe Mossbauer光谱测试表明,球磨速度从500增加到700 rpm,或者球磨时间延长,均促进硅的非晶化,导致颗粒团聚和非活性硅化物FeSix的形成,而惰性硅含量越多,复合材料的电化学性能越差。在成功得到Ti-Fe-Si组分颗粒的基础上,添加
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通过在不同元素配比和工艺参数球磨制备得到高性能的Ti-Fe-Si以及其它组分的锂离子电池负极复合材料,并研究了它们的电化学性能。X射线衍射,SEM和57Fe Mossbauer光谱测试表明,球磨速度从500增加到700 rpm,或者球磨时间延长,均促进硅的非晶化,导致颗粒团聚和非活性硅化物FeSix的形成,而惰性硅含量越多,复合材料的电化学性能越差。在成功得到Ti-Fe-Si组分颗粒的基础上,添加10%的碳进行500rpm、48小时的球磨后,制备得到了 Ti-Fe-Si-C材料,在100个循环后可实现1200 mA.g-1的完全放电容量和90%的容量保持率。使用相同的研磨条件制备得到了 Cu-Fe-Si,Cu-Ni-Si,Ni-Fe-Si和Ni-Ti-Si负极材料,研究了其各自的性能。Cu-Fe-Si和Cu-Ni-Si颗粒的SEM图像显示出连续的微观取向,其中含有的FeSi2和NiSix表明了它们具有较差的电化学性能,而容量保持率则分别为99.7%和78.3%。Ni-Ti-Si表现出较高的初始放电容量,但由于形成了 Ni4Ti4Si7,在C/1时容量迅速下降了 60.34%。由于在研磨过程中硅的副反应极少,所以Ni-Fe-Si颗粒显示出最佳的电化学性能,Ni-Fe-Si在C/1时的容量保持率为92.64%,碳添加到两种配比的Ni-Fe-Si复合颗粒材料（S5和S4）中均可改善电子导电性,降低了电荷转移阻力。由于该离子性质,S4和S5的电解质电阻REL都是稳定的,两种复合材料由于形成SEI（RSEI）而引起的电阻开始很高但最终将趋于稳定,表明电解质较为稳定的分解性质。通过添加 10%的碳制备得到了 Cu-Fe-Si-C,Cu-Ni-Si-C,Ni-Fe-Si-C 和 Ni-Ti-Si-C,可以改善复合电极材料的性能,碳的添加成功地减少了所有复合材料在球磨过程中合金的形成,获得的产物均显示出更高的化学稳定性,电化学性能均得到了改善。通过使用不同的硅源可以获得不同的电化学性能,通过HC1蚀刻AlSi35获得的纳米多孔硅制备了 Ti-Fe-Si-C复合材料,多孔硅内部结构中产生的空隙以及碳的存在增加了硅颗粒之间的电子传导性能,同时降低了 Li+的总扩散距离。用该多孔纳米硅颗粒制备的pTFSC,nTFSC和mTFSC电极材料在C/20速率下的电化学性能分别为1150.82 mAh.g-1、1090.77 mAh.g-1和1059.45 mAh.g-1。
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