二硫化钼/黑色二氧化钛的合成及其光解水产氢性能研究

来源 :黑龙江大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:heshang9994
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自从1972年Fujishima和Honda发现可以用光催化半导体材料来光催化裂解水产氢以来,有关光催化半导体材料产氢技术得到了越来越多的关注。目前,光催化半导体材料TiO2由于其有较强的氧化能力、良好的物理化学稳定性以及廉价无毒等优势,一直以来得到了广泛的关注,尤其在光解水产氢,污染物降解和染料敏化太阳能电池等方面。但是,TiO2存在较宽禁带宽度(3.2 eV)和光生电子与空穴极易发生复合的缺陷,限制了其在光催化产氢中的应用。为了解决以上问题,本论文通过不同的合成路线,制备了两种不同的3D微观形貌的MBT/MoS2/MBT和N-TiO2-x@MoS2复合光催化材料,通过表面还原的方法制备黑色TiO2来引入Ti3+自掺杂体系以及共掺杂体系和带隙半导体材料MoS2(1.8 eV)复合体系。并采用XRD、Raman、BET、XPS、SEM、TEM、UV-Vis等表征方法,对样品的晶相结构、元素组成、表观形貌和光学性能进行了分析,并在可见光的条件下用这两种材料进行光解水产氢和污染物降解,总结分析了相应的反应机理。论文的主要内容包括:(1)通过机械化学和条件温和的原位还原法,以商业材料TiO2(P25)和MoS2为原料成功地制备了 3D三明治结构的MBT/MoS2/MBT光催化剂。通过性能测试发现,当MoS2所占比例为6%时,得到的MBT/MoS2/MBT展现着卓越的光催化性能。在可见光条件下,光解水产氢效率和MO降解效率分别为0.56 mmol-1g-1和89.86%。(2)通过水热法和条件温和的原位还原的方法,成功地制备了 3D花状核壳结构的N-TiO2-x@MoS2光催化剂。通过性能测试发现,复合水热温度为200 ℃,反应时间为18h,复合物摩尔配比量N-TiO2:MoS2为3:1时,得到的N-TiO2-x@MoS2展现着良好的光催化性能。在可见光条件下,光解水产氢效率和MO降解效率分别为 1.882 mmol-1 g-1 和 91.8%。(3)根据这两种催化剂的表征和性能测试,提出了一个反应机理。其光催化性能的提高主要是归结于Ti3+的引入或N与Ti3+共掺杂的作用,这可以有效地助于缩短禁带宽度。同时,MoS2与TiO2形成的异质结构,以及MoS2提供的活性位点,可有效地抑制光生电子和空穴的复合,加速电子转移,增强光催化活性。
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