【摘 要】
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金属纳米簇是一种纳米级超细颗粒,其性质与宏观金属完全不同。近年来,金属纳米簇合物在合成、材料、催化、生物化学以及理论化学等领域吸引了越来越多的关注。在第11族金属（铜、银和金）中,由配体保护的银纳米簇合物由于其结构多样性和潜在的应用价值而被重视。目前,除常见的硫醇、炔基和有机膦配体以外,杯芳烃及其衍生物也开始被广泛应用于配位化学等领域。在本论文中,主要以叔丁基乙炔银,对叔丁基硫杂杯[4]芳烃作为反
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金属纳米簇是一种纳米级超细颗粒,其性质与宏观金属完全不同。近年来,金属纳米簇合物在合成、材料、催化、生物化学以及理论化学等领域吸引了越来越多的关注。在第11族金属（铜、银和金）中,由配体保护的银纳米簇合物由于其结构多样性和潜在的应用价值而被重视。目前,除常见的硫醇、炔基和有机膦配体以外,杯芳烃及其衍生物也开始被广泛应用于配位化学等领域。在本论文中,主要以叔丁基乙炔银,对叔丁基硫杂杯[4]芳烃作为反应物,通过改变可溶性银盐和合成条件等,以常规合成和溶剂热的方法获得了一些新型的对叔丁基硫杂杯[4]芳烃修饰的银纳米簇合物。通过单晶X-射线衍射、PXRD、红外光谱、热重分析等手段对各化合物结构进行了表征,并对它们进行了发光、光电流响应和电化学等性质的研究。本文主要工作内容如下:1、本论文以[t BuC≡CAg]n,H4TC4A作为反应物,AgSbF6作为可溶性银盐,以甲醇、三氯甲烷和甲苯为溶剂,在溶剂热条件下合成了一例由一个硫杂杯[4]芳烃修饰的化合物[Na2Ag9（TC4A）（tBu C≡C）4（CH3OH）2（Sb F6）0.5（BH4）2.5]·6H2O（1,简写为Ag9）。在不改变[tBuC≡CAg]n和H4TC4A的情况下,将可溶性银盐AgSbF6换成CF3COOAg后,又以相同的条件获得了一例由两个硫杂杯[4]芳烃修饰的化合物[Ag9（TC4A）（tBu C≡C）4（CF3COO）]2·2H2O(2,简写为Ag18)。通过单晶X-射线衍射对两化合物结构进行分析,结果表明Ag18的不对称结构单元与Ag9极其相似,它们都含有相同的[Ag9（TC4A）（tBuC≡C）4]+结构单元。因此,也可以将Ag18的主体骨架看作是Ag9主体骨架的二聚体形式,两种化合物都具有一定的热稳定性和溶液稳定性。还对化合物1和2的发光、光电流响应和电化学性能进行了研究。2、以H4TC4A、[tBuC≡CAg]n、KMnO4和戊二酸作为反应物,通过改变反应物的摩尔比例,利用常规合成的方法获得了两例结构新颖的银纳米簇合物{[Ag（TC4A）·DMF]}2（3,简写为Ag2）和[Ag10Mn2（TC4A）2（C≡CtBu）4（C≡C）2（DMF）2]·H2O(4,简写为Ag10)。化合物3是双核簇合物,在其结构中对叔丁基硫杂杯[4]芳烃呈现出部分锥式构象,由于化合物3的晶体生长条件比较苛刻且产量极低,其表征和性质研究还需持续探索。化合物4是十核簇合物,其结构中有十个银原子,两个锰原子和两个硫杂杯[4]芳烃参与配位,该化合物被证明是一种潜在的半导体发光材料。
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