【摘 要】
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自18世纪第一次工业革命以来,人类社会一直依赖煤炭、石油、天然气等化石燃料。对这些不可再生资源的过度使用引起了全世界的能源短缺问题,由此带来的CO2大量排放也导致了不可控的气候变化和极端天气事件的发生。因此,我们希望寻找清洁、可再生的化石燃料替代品。将CO2还原为化学燃料,不仅可以解决能源紧缺问题,还可以有效降低大气中的CO2含量,缓解温室效应。在提出的各种方法和反应方案中,太阳能驱动和电能驱动的
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自18世纪第一次工业革命以来,人类社会一直依赖煤炭、石油、天然气等化石燃料。对这些不可再生资源的过度使用引起了全世界的能源短缺问题,由此带来的CO2大量排放也导致了不可控的气候变化和极端天气事件的发生。因此,我们希望寻找清洁、可再生的化石燃料替代品。将CO2还原为化学燃料,不仅可以解决能源紧缺问题,还可以有效降低大气中的CO2含量,缓解温室效应。在提出的各种方法和反应方案中,太阳能驱动和电能驱动的光催化和电催化CO2还原反应由于其潜在的可扩展性和环境友好性,是最有前途的还原CO2的手段,而光电催化二氧化碳还原综合了两者的优点,是实现CO2还原为化学燃料的有效途径。MOFs材料具有高孔隙率和高比表面积等优点,可以很好地捕获CO2分子。因此,本论文选用正八面体的UiO-66-NH2和正十二面体的ZIF-8/67材料作为基础,针对MOFs材料导电性差和光生载流子复合效率高等缺点,通过铜的负载和掺杂的方法对MOFs材料的催化性能进行提升,从而实现高效还原CO2为化学燃料。(1)UiO-66-NH2/Cu-x光电阴极材料的制备及其光电催化CO2还原的研究。首先通过溶剂热法制备正八面体的UiO-66-NH2样品,然后通过浸渍法进行铜离子交换,最后煅烧得到负载Cu纳米粒子的UiO-66-NH2/Cu-x催化剂(x用来区分不同的Cu含量)。采用SEM,TEM,XRD,XPS等测试手段对催化剂形貌、价态和组成进行表征,得到铜元素的价态(0价)和纳米粒子的尺寸(2 nm)信息。利用UV-vis,PL,LSV,EIS和瞬态光电流响应对光电阴极的光电性能进行了评价。UV-vis中的特征吸收峰证明Cu纳米粒子产生了表面等离子体共振(SPR)效应,从而促进了光生电子-空穴对的分离效率,另外,由于金属元素铜的负载,明显降低了反应的起始电位。最后,在氙灯模拟太阳光照射和外加偏压下,在三电极体系中进行光电催化CO2还原实验,研究所制备光电阴极的催化性能。实验结果表明,在-0.8 V(vs.SCE)偏压下,UiO-66-NH2/Cu-2光电阴极表现出最佳的催化活性。负载铜纳米粒子后,CO2还原的产物从甲醇转变为C2+产物,并且表观法拉第效率达到负载前的4.6倍。(2)X-Zn O/Co3O4@CuOx光电阴极材料的制备及其光电催化还原CO2的研究。首先用化学法在泡沫铜表面生长Cu(OH)2纳米线,并以此为模板原位生长不同尺寸的ZIF-8/67,然后在400℃下煅烧得到树枝状的X-Zn O/Co3O4@CuOx异质结催化材料(X对应S,M,L,分别表示从小到大的三种尺寸,CuOx表示Cu的氧化物,0.5<x<1)。通过一系列表征手段对催化剂的形貌结构和光电性能进行了测试。结果表明,X-Zn O/Co3O4@CuOx光电阴极相对于CuOx@Cu光电阴极提高了稳定性,相对于Zn O/Co3O4@Cu光电阴极提高了光响应能力和光生载流子的分离效率。三电极体系中的光电催化CO2还原实验也表明,L-Zn O/Co3O4@CuOx光电阴极材料具有最佳的CO2还原性能,在-0.8 V(vs.SCE)偏压下,产物的生成速率达到了CuOx@Cu光电阴极的2倍,电子转移速率达到了268μMh-1cm-1。
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