【摘 要】
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化石能源的使用在推动人类社会进步的同时也造成了日益严峻的环境问题和气候问题,影响着人类和自然界其他生物的生存与可持续发展。光催化技术是一项高效的氧化还原技术,可以应用于能源转化、环境修复、灭活细菌等领域。但光催化剂性能受限于光响应范围窄、电子空穴对复合速率快等问题,严重限制了其实际应用。因此,光催化剂的筛选、改性和设计一直是该领域的重要研究热点。硫化铟锌(Zn In2S4)作为一种三元硫化物半导体
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化石能源的使用在推动人类社会进步的同时也造成了日益严峻的环境问题和气候问题,影响着人类和自然界其他生物的生存与可持续发展。光催化技术是一项高效的氧化还原技术,可以应用于能源转化、环境修复、灭活细菌等领域。但光催化剂性能受限于光响应范围窄、电子空穴对复合速率快等问题,严重限制了其实际应用。因此,光催化剂的筛选、改性和设计一直是该领域的重要研究热点。硫化铟锌(Zn In2S4)作为一种三元硫化物半导体材料,由于具有合适的禁带宽度,表现出较好的可见光吸收能力。此外,Zn In2S4是由纳米片交错组成的纳米微球,有助于提供较大的比表面积和更多的活性位点,缩短电荷迁移路径。但是,单一Zn In2S4光催化剂的电子空穴对的分离效率依旧很低,此外其稳定性受光腐蚀影响较大。把Zn In2S4与其他催化剂构建异质结结构是一种改性手段,可以有效抑制电子空穴对的复合,避免催化剂的光腐蚀,提高材料的光催化裂解水产氢效率。本论文的主要研究内容如下:(1)用自组装的方法制备出了具有Z型异质结结构的Zn In2S4/Ag6Si2O7纳米复合材料。首先以水热法制备出了Zn In2S4纳米微球,以共沉淀法制备出Ag6Si2O7纳米颗粒;将两者分散在水中,在静电引力的作用下,Ag6Si2O7颗粒均匀的分布在Zn In2S4纳米微球上。制备得到的复合材料Zn In2S4/Ag6Si2O7-7的光催化产氢效率是纯相Zn In2S4的3倍。通过产氢实验以及一系列光电化学测试,确定了体系中电子空穴以Z型机制进行迁移。(2)用自组装的方法制备了具有p-n结结构的Zn In2S4/Ag Fe O2纳米复合材料。相比于上一个工作,采用溶剂热法制备出具有片层间距更大的Zn In2S4纳米微球,并以共沉淀法制备出更小、更均一的Ag Fe O2纳米颗粒。然后将两者分散在乙醇中,在静电引力的作用下,Ag Fe O2纳米颗粒均匀的分布在Zn In2S4纳米微球上。基于产氢及光电化学实验,分析了复合材料中的电子迁移路径,结果表明在复合材料的界面处会形成p-n结结构。复合材料界面内建电场促进了电子与空穴的分离,提高了光催化产氢性能。(3)采用原位生长方法制备出了Zn In2S4/Fe WO4纳米复合材料。首先,以水热法制备出了花状的Fe WO4,然后将Fe WO4放置于80°C的水浴锅中,再加入氯化锌,氯化铟和硫代乙酰胺,在Fe WO4表面上原位生长Zn In2S4纳米片制备出Fe WO4/Zn In2S4复合材料。这种2D/2D面对面的结构具有更高的接触面积,可以有效地缩短电子迁移路径,抑制了电子空穴对的再复合。此外,Fe WO4/Zn In2S4复合材料较好的可见光响应能力和亲水性能,也有助于光催化性能的提高。理论计算与实验结果表明Fe WO4和Zn In2S4接触后,在界面处形了成p-n结,这加快了电荷载流子的分离,提高了光催化活性。
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