富氧燃烧技术不但可以富集CO₂,还可以减少单位燃料重量的氮氧化物的排放量。即便如此,为了更安全地利用富集的CO₂,同时满足更高的氮氧化物排放水平,其尾部烟气仍然需要进行脱硝处理。本文以钒钛催化剂为研究对象,研究了不同气氛对其催化脱硝效率的影响,并通过催化剂的表征等实验分析产生影响的具体原因。脱硝性能实验结果表明,CO₂对催化剂脱硝效率会产生抑制作用,但影响不大,随着CO₂浓度的升高,在相同温度下的催化效率没有发生规律性变化。水蒸气对催化剂的脱硝效率有明显的抑制作用,而且抑制作用随着水蒸气浓度的升高而加强。当同时添加CO₂和水蒸气时,脱硝效率为CO₂和水蒸气抑制作用的线性叠加,宏观上没有发生交互作用。XRD和BET分析表明,催化剂在反应前后,催化剂表面的物理结构没有明显变化,表面的活性物质也没有发生结晶,载体没有发生金红石化。而XPS表征结果表明,催化剂表面活性位的价态在不同工况反应后发生了变化,当模拟烟气中含水蒸气时,催化剂表面的V³⁺占比明显升高,晶格氧明显减少,同时还观察到W⁶⁺含量有一定下降,说明CO₂和水蒸气确实影响了活性物质在催化剂表面的分布和存在的价态,进而对催化活性产生抑制作用。为了探讨CO₂和水蒸气对SCR反应过程的影响,本文利用程序升温脱附技术,研究了在CO₂和水蒸气条件下吸附NH₃后,催化剂表面的NH₃脱附量以及脱附强度的变化。结果表明,催化剂在CO₂条件下吸附后,NH₃的脱附峰变宽,但是总体脱附量仍小于在Ar条件下的脱附量,而当吸附条件中含有水蒸气时,脱附量随着水蒸气浓度的升高反而增大,且脱附峰向高温偏移,说明水蒸气的添加使催化剂表面形成了更强的酸性位。脉冲实验结果表明,催化剂表面的化学吸附NH₃并没有全部参与催化反应,水蒸气在催化剂表面形成的吸附位会占据金属活性位,导致NH₃无法进行有效地催化活化,进而导致催化效率降低。