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激光自发明以来,已经过60余年的发展历程,激光技术早已深入到人类生产生活的方方面面,成为人类社会发展进步不可替代的高新技术。超快激光因具有高峰值功率、窄脉冲宽度等特点,已被应用于材料加工、科学研究、生物医疗等多个行业和产业。基于激光二极管泵浦的镱（Yb3+）掺杂激光增益材料所制备的全固态激光器,是重要的新一代超快激光光源。当前,超快激光向着超快、超强方向发展,这对激光增益材料提出了更高的要求,探索具有超宽荧光光谱的激光增益材料及其光谱拓展机理,是实现更窄脉宽和更高峰值的材料基础和前提,长期以来一直是激光材料领域研究的热点,对其研究有重要的科学意义和实用前景。在众多超快激光基质材料中,倍半氧化物晶体由于其具有高热导率、高稳定性、宽透过波段等特性,被认为是重要的基质材料之一。然而,掺Yb3+的倍半氧化物晶体的光谱宽度的优势并不明显,拓展其发射光谱并揭示其拓宽机理可满足超快激光的发展要求。前期对倍半氧化物晶体的研究表明,由两种或多种倍半氧化物基质形成的固溶体混晶可以大幅度展宽Yb3+离子的荧光和吸收光谱,有望解决单一基质材料的短板。根据配位化学基本原理,激活离子的能级劈裂及其表现出的光学效应及相关应用,主要受其周围配位体所产生势场（即为晶体场）的影响,决定于材料的结构和组成元素,对激光晶体的晶体场研究是理解其构效关系、关键功能基元及其序构关系并探索和设计新材料的关键和基础,但受限于其熔点较高的特点,到目前为止,掺Yb3+倍半氧化物混晶关键的晶体场研究尚属空白、其光谱拓展机理尚不明朗,且对其激光性能研究较多的混晶主要集中于立方相结构,其另一结构正交相固溶体晶体的研究相对较少,主要集中于为数不多的晶体生长及激光性能方面,这无疑阻碍了对倍半氧化物系列晶体构效关系的理解及性能优化,进而影响了其新晶体探索和超快激光应用。本论文以掺Yb3+的立方相及正交相倍半氧化物固溶体混晶为研究对象,从材料制备做起,侧重于其晶体场和晶格振动作用下的光谱展宽机理研究,包括了 Yb:LuxSc2-xO3、Yb:LuxY2-xO3、Yb:GdScO3及Yb:LaLuO3等19种不同组分晶体,涉及了晶体生长、掺杂占位、光谱性能表征、晶体场理论计算、光谱展宽机理等方面,具体研究内容如下:1、立方相Yb:LuxSc2-xO3晶体概述了生长Yb:LuxSc2-xO3晶体的光浮区法,针对11个组分的Yb:LuxSc2-xO3晶体,通过光谱测试与分峰获得所有Yb3+的实验能级;基于晶体场理论计算了各组分晶体的晶体场参数,揭示了基质中组分变化对晶体场参数值的影响规律,发现内禀晶体场参数Bk在x=0.50处出现极值点,找到了点电荷贡献下晶体场参数Bq4对晶体场起主要作用;通过实验与第一性原理计算分析晶格振动态,与光谱分峰找到的参与跃迁的晶格振动相对应,识别了以电子-晶格振动耦合形式参与到光谱展宽的振动模式,发现拉曼振动强度和能量最大的振动模对光谱展宽起主要作用。2、立方相Yb:LuxY2-xO3晶体针对6个组分的Yb:LuxY2-xO3晶体,计算得到了各组分下的晶体场参数,找到了配位体结构扭曲所引起的配位离子极角与方位角的变化规律,进而揭示了其对晶体场参数符号产生影响,计算了其晶体场强度,找到了连接阳离子半径、晶体场强度与能级劈裂间的线性关系,首次汇总拟合出可用于高通量光谱预测的半经验公式:Nv（cm-1）=6707.42-36.88rion（pm）、ΔE7/2=0.279Nv、ΔE5/2=0.225Nv;发现由于基质中Lu3+离子质量大于Y3+离子而半径比较小,使得高频和低频晶格振动能量随x的增加而向相反方向移动,进而引起光谱在不同波段的展宽,且在晶体场效应与晶格振动共同参与下,x=1.19组分混晶具有最宽光谱。3、正交相 Yb:GdScO3 与 Yb:LaLuO3 晶体国际首先以光浮区法生长了 Yb:GdxSc2xO3与Yb:LaxLu2xO3晶体,通过优化组分和控制生长条件,在配料Gd2O3占比为47.65%时生长得到了高质量的正交相Yb:GdScO3晶体,在配料La-Lu比例为0.9:1.1时生长得到了高质量的正交相Yb:LaLuO3晶体;表征了晶体结构和组分,验证了生长的Yb:GdScO3与Yb:LaLuO3晶体为正交相结构,空间群Pnma,其具有两类阳离子格位,其中Gd/La占据八配位十一面体格位对称性为Cs,Sc/Lu占据六配位八面体格位对称性为Ci;发现了 LaxLu2-xO3晶体中x≥ 0.9044为晶体生长开裂组分点,La3+格位有约10%被Lu3+占据形成反位缺陷;通过光谱表征、半径分析及晶体场计算指认,分析了 Yb3+掺杂正交相Yb:GdScO3与Yb:LaLuO3晶体中占位情况,发现在GdScO3晶体中Yb3+只占据Gd3+格位,而在LaLuO3晶体中Yb3+同时占据La3+格位与Lu3+格位,且由于反位缺陷的存在,不同格位晶体场的作用引起能级劈裂及光谱展宽;结合晶体场作用与晶格振动分析,确定了其大配位体带来的弱晶体场强度引起了能级劈裂减小和电子跃迁峰靠近连接,产生了其发射光谱的明显展宽。本论文的研究结果揭示了掺Yb3+的立方相与正交相倍半氧化物固溶体晶体中在晶体场效应与晶格振动共同作用下光谱展宽的物理机理,提出了具有普适性的半经验公式,解析了 Yb3+掺杂在晶体中的占位情况,对理解掺Yb3+超快激光增益介质材料的光谱展宽机理及探索和设计新型倍半氧化物晶体具有重要的指导作用和参考价值。