g-C3N4与锰氧化合物复合材料用于光热协同催化的研究

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在科学技术工农业飞速发展的今天,人类赖以生存的地球环境越来越不堪重负。在众多环境问题当中,水资源问题无疑是当今乃至今后相当长时间内人类所面临的最严峻的一个环境问题之一。对废水进行处理使其能回用或正常排放极为重要。在诸多水处理技术中,高级氧化技术包括H2O2氧化、光催化氧化等,光热协同氧化是一种复合型的新型废水处理技术,具有处理效率高、操作条件易控制、非选择性地降解有机污染物、无二次污染等优点,在未来的实际生产生活中可能被广泛的应用。本文选择Mn3O4作为类Fenton催化剂,g-C3N4作为光催化剂进行研究。Mn3O4作为一种高效的非均相类Fenton催化剂,可在中性条件进行催化反应并且克服了传统铁系Fenton催化剂存在的缺点:(1)反应要在pH<3的酸性条件下进行,才可达到良好去除效果;(2)均相铁系催化剂反应结束后会产生大量的沉淀物,不仅会对水体造成二次污染还不利于催化剂的回收以及重复利用。通过调变水热过程中所加入醇的种类制备了不同形貌的Mn3O4,并且通过单因素实验研究了H2O2加入量以及不同反应底物的影响。为了进一步提高污染物去除效率,本文合成了Mn3O4/g-C3N4复合材料,并用于光热协同催化的研究。g-C3N4是一种典型的不含金属的聚合物,并且具有合适的带隙宽度和可见光吸收的特性。其优良的可见光吸附能力以及以大规模制备的特点,更有利于实际应用。在可见光照射下g-C3N4会通过两电子的过程产生一定量的H2O2。同时研究发现Mn3O4是一种具有优良性能的的非均相Fenton-like催化剂,反应条件容易达到并且易于分离。将光催化材料g-C3N4与热催化材料Mn3O4结合,在可见光照射的条件下,利用体系自身产生的H2O2,同时进行可见光催化以及类Fenton热催化,实现了光热协同催化。文中通过FESEM、XRD、XPS和PL等表征手段研究了复合材料的形貌结构、材料间的相互作用以及电荷迁移情况。为了考察Mn3O4/g-C3N4复合材料的光热协同催化性能,将其应用在液相有机污染物去除、易挥发有机物(VOC)降解、苯甲醇选择性氧化等催化过程中,该复合材料表现出了优良的催化性能,在达到高效催化活性的同时避免了额外加入H2O2,降低了能耗。Mn3O4/g-C3N4复合材料优良的催化性能为其投入实际应用提供了可能。
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