钛基PbO2电极降解苯酚模拟废水的研究

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  [摘 要] 本文以钛基二氧化铅电极为两极,利用交流电源处理苯酚模拟废水,考察了溶液初始pH值、温度及溶液初始浓度等因素对废水处理效果的影响,实验表明自制的二氧化铅电极对苯酚模拟废水有良好的降解效果。
  [关键词] 含酚废水 电化学 PbO2电极
  1、引言
  酚类化合物被美国国家环保局(EPA)列为129种优先控制污染物黑名单中的一种[1],含酚废水来源广,污染重,危害大[2],本实验采用自制的交流电源和钛基二氧化铅电极对苯酚模拟废水进行降解,考察了各种因素对苯酚去除率的影响。
  2、实验过程
  实验条件如下:量取120ml配制好的不同浓度的苯酚模拟废水,用硫酸或氢氧化钠溶液将溶液的pH值调节到指定值(若加入电解质,则先加入指定浓度的电解质,混匀,再调pH值),用PbO2电极进行电解反应,极间距为1cm,每隔一定时间取样,用4-氨基安替比林法[3]在510nm波长处测定苯酚的吸光度。苯酚去除率按下式计算:
  去除率=(C0-Ct)/C0×100%
  式中,C0为电解处理前模拟废水中苯酚的浓度;
  Ct为电解处理后模拟废水中苯酚的浓度。
  3、结果与讨论
  3.1溶液初始pH值的影响
  溶液的酸度对于苯酚的降解是一个非常重要的影响因素。当模拟苯酚废水(50mg/L)的初始pH值分别取3.00,7.00和11.00时,反应8小时,苯酚的去除率随时间的变化关系如图1所示。由图1可见,当苯酚模拟废水的初始pH值从3.00增加到11.00时,去除率从97.04%增大到99.58%,说明初始pH值对苯酚的去除有一定的影响,而且pH值越大,苯酚的去除率就越大。这可能是由于碱性条件下,有利于羟自由基的产生[4],从而使苯酚的去除率增加。
  
  
  
  
  
  
  
  图1 不同pH苯酚的去除率与时间的关系
  3.2电解时间的影响
  随着时间的延长苯酚的浓度会越来越小,相应的苯酚的去除率会越来越大。它们随时间的变化关系如图2所示。实验条件为:pH=11.00,T=20℃,C0=50mg/L。从图2可以看出,在反应前期,苯酚的去除率增长得比较快,在4h时即达到90%左右,此时苯酚的浓度只有5.20mg/L,而在反应后期,苯酚去除率的增长则比较缓慢。这可能是由于随着反应的进行苯酚浓度逐渐降低的原因[5]。
  
  
  
  
  
  
  
  
  对苯酚溶液(50mg/L)电解24h,其TOC值变化如图3所示。反应12h后苯酚的去除率达到100%。,COD的去除率达到100%。
  3.3溶液温度的影响
  温度是电化学氧化过程中的重要因素。当模拟苯酚废水的水温从20℃升高到60℃时,苯酚的去除率随时间的变化关系如图4所示。由图4可见,在不同温度下电解5h,苯酚的去除率随温度的升高而增大。升高温度可以加快化学反应速率,增强电化学氧化能力,从而提高苯酚的去除率。但是,考虑到温度的升高,一方面可能导致苯酚挥发,对大气造成污染;另一方面,会增加处理成本,所以以下均在室温下对苯酚模拟废水进行降解。
  
  
  
  
  
  
  
  
  图4 不同温度下苯酚的去除率与时间的关系
  3.4苯酚初始浓度的影响
  苯酚初始浓度从50mg/L增大到500mg/L,反应进行24小时,苯酚的去除率随时间的变化关系如图5所示。当苯酚的初始浓度增大时,苯酚经处理24h的去除率从99.98%降低到93.52%,虽然只降低了6.46%,但苯酚的去除总量却增幅很大,并且初始浓度越大,在反应初期,苯酚的降解速度越缓慢。这说明苯酚经处理24h后去除率随着初始浓度的增大而降低,其去除总量随着苯酚初始浓度的增大而增大。
  
  
  
  
  
  
  
  图5 不同初始浓度苯酚的去除率与时间的关系
  4、结论
  对于用钛基二氧化铅电极处理苯酚废水,溶液的初始pH值、温度、电解质、初始浓度都是影响苯酚去除效果的因素,只是各自对苯酚去除的影响程度不同。
  (1)pH越高,越有利于苯酚的去除。
  (2)在整个降解过程中,反应初期苯酚的去除率增长的较快,而后期,苯酚的去除率增长的较慢,这主要是因为初期苯酚浓度较高的缘故。
  (3)温度升高,苯酚的去除率增大。
  (4)苯酚的初始浓度越大,同一时间苯酚的去除率越低,但苯酚的去除总量却很大。
  参 考 文 献
  [1]Beely M, et al. Removal of organic precursors by permanganate oxidation and alumcoagulation[J].Water Research,1985,19(3):309~314.
  [2]Okamoto K., Yamamoto Y., Tanaka H., et al. Heterogeneous photocatalytic decomposition of phenol over TiO2 powder[J].Bull Chem Soc Jpn,1985,58:2015~2022.
  [3]张天胜,铁屑内电解法处理含酚废水[J].环境保护,1997(8):17~20.
  [4]宋卫峰,吴斌,马前,电解法降解有机污染物机理及动力学的研究[J].化工环保,2001,21(3):131~135.
  [5]魏守强,刘瑛,史敬伟,电化学法处理含酚模拟废水的实验研究[J].沈阳工业学院学报,2003,22(4):86~88.
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