自组装是自然界中广泛存在的一种现象，也是当今科学研究的前沿问题。由多肽自组装而成的淀粉状纤维，由于β-折叠片的紧密堆积而形成规整的结构，往往被用作功能化的基底。我们采用多尺度的分子模拟手段，对文献报道的具有类似碳酸酐酶催化活性的淀粉状纤维结构的分子聚集体开展了研究。该自主装的基本单元是具有交替的憎水和亲水氨基酸残基的七肽：憎水端可以有效的堆积从而形成有序的结构；亲水端形成具有催化活性的反应中心。我们通过微秒尺度的分子动力学模拟，揭示了不同基底的稳定性差异及其与催化活性的关系。通过构象搜索，我们发现了不同于天然蛋白催化活性中心的金属锌--氨基酸配位模式，并进一步通过量子力学/分子力学相结合的计算手段，研究了在自组装多肽表面发生二氧化碳水合的反应机制。通过与天然蛋白催化活性中心的比较，我们探讨了自主装多肽结构催化效率低的原因，并提出了提高催化活性的方案。