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光与原子系统的相互作用是辐射与物质相互作用最基本的课题，深入研究这种相互作用有助于揭示更为复杂系统的物理过程。在理论上，建立了四能级原子系统的三阶非线性极化率密度矩阵元运动方程，利用微扰理论对三阶非线性极化率密度矩阵元进行迭代求解。从初始条件出发，获得一阶非线性极化率密度矩阵元，利用迭代法，获得二阶非线性极化率密度矩阵元，继续利用迭代法，最后获得三阶非线性极化率密度矩阵元的表达式。分别导出了级联过程和非级联过程中密度矩阵元的积分表达式。在此基础上，分别讨论了光场为单色波、高斯脉冲时对三阶非线性极化率的影响。