【摘 要】
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高分散的Pt催化剂对许多反应都有优异的催化性能,然而小尺寸Pt纳米颗粒在高温条件下容易烧结致使催化剂失活。构筑具有高热稳定性的Pt纳米结构对提高催化剂寿命和降低催化剂成本具有重要的意义。高温下,Pt可在氧化铝等载体表面迁移并长大或与氧化镁等载体反应形成固溶体[1]。显然,镁铝尖晶石(MgAl2O4),一种氧化镁和氧化铝在原子水平上均匀分散的固溶体,有望结合上述两种氧化物的优点,将小尺寸Pt纳米颗粒
【机 构】
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中科院大连化学物理研究所,大连市中山路457号,116023;Pacific Northwest National Laboratory,PO Box 999,Richland,Washington,
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高分散的Pt催化剂对许多反应都有优异的催化性能,然而小尺寸Pt纳米颗粒在高温条件下容易烧结致使催化剂失活。构筑具有高热稳定性的Pt纳米结构对提高催化剂寿命和降低催化剂成本具有重要的意义。高温下,Pt可在氧化铝等载体表面迁移并长大或与氧化镁等载体反应形成固溶体[1]。显然,镁铝尖晶石(MgAl2O4),一种氧化镁和氧化铝在原子水平上均匀分散的固溶体,有望结合上述两种氧化物的优点,将小尺寸Pt纳米颗粒稳定在载体表面。我们将报告Pt纳米颗粒在自制镁铝尖晶石载体上异乎寻常的热稳定性:经过在空气气氛中800℃焙烧1周后,仍有大量Pt纳米粒子尺寸保持小于3nm,Pt分散度约为16%。我们利用高分辨电镜表征了镁铝尖晶石的形貌及暴露晶面,并给出了这些高热稳定性的Pt纳米颗粒与载体界面结构的清晰图像。在此基础上,我们创建了简化的模型结构并利用理论计算阐明了该结构之所以稳定的内在物理化学本质。这些认识将为设计合成高热稳定性的其他贵金属催化剂提供指导。
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